通过供体-受体基团调节CTF-NH2中NH2的Lewis碱性优化光催化水分解性能

O643; 光催化水分解(PWS)为可持续生产绿色氢气提供了最佳方法.NH2修饰的共价三嗪框架(CTF-NH2)由于其强大的光吸收能力、最佳的电荷分离能力和相当大的氧化还原电位,在PWS中具有潜力.然而,由于中间产物的转化困难,高表面反应势垒阻碍了PWS的效率.调节CTF上NH2的路易斯碱性为解决这一挑战提供了一条可行的途径.本工作在胺基的对位引入给电子乙基(C2H5)和吸电子5氟乙基(C2F5),生成C2H5-CTF-NH2和C2F5-CTF-NH2,以调节路易斯碱性CTF-NH2.通过DFT计算,模拟了CTF-NH2、C2H5-CTF-NH2和C2F5-CTF-NH2的光学性质、激发态、电...

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Published in物理化学学报 Vol. 40; no. 12; pp. 13 - 14
Main Authors 陆钊, 吕虎, 刘亲壮, 王中辽
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 香港科技大学深港协同创新研究院,广东 深圳 518000%深圳职业技术大学建筑工程学院,广东 深圳 518000%淮北师范大学物理与电子信息学院,安徽省陶铝新材料产业共性技术研究中心,安徽省污染物敏感材料与环境修复重点实验室,安徽 淮北 235000 2024
Subjects
水分解
CTFs
Lewis basicity
Acceptor
Water splitting
CTF
Donor
给体
受体
路易斯碱性
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Summary:O643; 光催化水分解(PWS)为可持续生产绿色氢气提供了最佳方法.NH2修饰的共价三嗪框架(CTF-NH2)由于其强大的光吸收能力、最佳的电荷分离能力和相当大的氧化还原电位,在PWS中具有潜力.然而,由于中间产物的转化困难,高表面反应势垒阻碍了PWS的效率.调节CTF上NH2的路易斯碱性为解决这一挑战提供了一条可行的途径.本工作在胺基的对位引入给电子乙基(C2H5)和吸电子5氟乙基(C2F5),生成C2H5-CTF-NH2和C2F5-CTF-NH2,以调节路易斯碱性CTF-NH2.通过DFT计算,模拟了CTF-NH2、C2H5-CTF-NH2和C2F5-CTF-NH2的光学性质、激发态、电子结构、偶极矩和表面反应过程.结果表明,吸电子C2F5基团可以降低NH2上的电子密度和路易斯碱性,从而降低析氢析氧反应的能垒,有效提高CTF-NH2的PWS效率.这项工作揭示了一种用于PWS应用的供体-受体调控CTF的创新方法.
ISSN:1000-6818
DOI:10.3866/PKU.WHXB202405005