将In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料中的电荷转移从Type-Ⅰ转变为S-Scheme以提高光催化制氢的活性和稳定性

O643; 化石能源的问题限制了人类的发展.解决这个问题的有效方法是发展可持续性的清洁能源.近年来,氢气作为一种新型的清洁能源被争相报道.氢气燃烧热很大,且产物只有水,完全符合绿色环保可持续性能源的特点.因此,解决氢能源的生产方法就可以有效地解决能源危机问题.自TiO2在1972年作为光催化剂分解水产生氢气开始,半导体光催化剂分解水产生氢气登上了历史的舞台.然而,单一组分光催化剂的固有缺点限制了它的实际应用,寻找克服单一组分光催化剂缺点的解决方案仍然具有挑战性.相对于单一的光催化剂,复合材料光催化剂可以更有效地分离光生电子和空穴,增加光催化析氢反应的速率.因此,通过选择复合材料异质结处合适的光...

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Published in物理化学学报 Vol. 39; no. 6; pp. 64 - 74
Main Authors 李真, 刘雯, 陈春旭, 马婷婷, 张金锋, 王正华
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 安徽科技学院食品工程学院,安徽凤阳233100%安徽师范大学化学与材料科学学院,安徽芜湖241000%淮北师范大学物理与电子信息学院,安徽淮北235000 2023
Subjects
理论计算
Theoretical calculation
S-scheme
Photocorrosion
Hydrogen evolution
带隙
光腐蚀
Band gap
析氢
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Summary:O643; 化石能源的问题限制了人类的发展.解决这个问题的有效方法是发展可持续性的清洁能源.近年来,氢气作为一种新型的清洁能源被争相报道.氢气燃烧热很大,且产物只有水,完全符合绿色环保可持续性能源的特点.因此,解决氢能源的生产方法就可以有效地解决能源危机问题.自TiO2在1972年作为光催化剂分解水产生氢气开始,半导体光催化剂分解水产生氢气登上了历史的舞台.然而,单一组分光催化剂的固有缺点限制了它的实际应用,寻找克服单一组分光催化剂缺点的解决方案仍然具有挑战性.相对于单一的光催化剂,复合材料光催化剂可以更有效地分离光生电子和空穴,增加光催化析氢反应的速率.因此,通过选择复合材料异质结处合适的光催化机制(如:S-scheme),可以进一步提升催化剂的光催化析氢活性和稳定性.本文通过改变合成条件获得了一系列具有不同带隙宽度的单一CdSe-DETA光催化剂.光催化实验显示调节CdSe-DETA的带隙(2.31 eV)可以获得最佳的光催化产氢活性,但是其稳定性很差.因此,我们将CdSe-DETA纳米花附着在In2O3多孔纳米片表面,构建了In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料,以提升光催化析氢活性,稳定性和光电流响应.In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料中异质结的类型可随着CdSe-DETA带隙宽度的改变而变化.随着CdSe-DETA带隙宽度的增加,异质结的类型可从Type-Ⅰ型转变到S-scheme型.相对于单一光催化剂和Type-Ⅰ型光催化剂,S-scheme型In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料具有更高的光催化活性以及良好的稳定性.因此,我们选择S-scheme异质结的In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料来获得光催化活性和稳定性的最大收益.此外,我们通过差分电荷密度计算结合实验结果证实了S-scheme异质结的存在.S-scheme异质结In2O3/CdSe-DETA纳米复合材料有效分离了光生电子和空穴,最大程度地利用复合材料的导带和价带,高效且稳定的光催化析氢.本研究展示了一种调制载流子转移机制的策略,可为开发高效的析氢光催化剂提供借鉴.
ISSN:1000-6818
DOI:10.3866/PKU.WHXB202208030