不同结构导向剂合成不同硅含量SAPO-34分子筛的酸性质

• Published in: 物理化学学报 Vol. 38; no. 4; pp. 57 - 64
• Main Authors: 王磊, 孙毯毯, 闫娜娜, 刘晓娜, 马超, 徐舒涛, 郭鹏, 田鹏, 刘中民
• Format: Journal Article
• Language: Chinese
• Published: 大连理工大学张大煜学院,辽宁大连116024%中国科学院大连化学物理研究所,甲醇制烯烃国家工程实验室,洁净能源国家实验室,辽宁大连116023 2022; 中国科学院大学,北京100049%中国科学院大连化学物理研究所,甲醇制烯烃国家工程实验室,洁净能源国家实验室,辽宁大连116023; 郑州大学化学学院,河南先进技术研究所,郑州450001%中国科学院大连化学物理研究所,甲醇制烯烃国家工程实验室,洁净能源国家实验室,辽宁大连116023; 中国科学院大连化学物理研究所,甲醇制烯烃国家工程实验室,洁净能源国家实验室,辽宁大连116023; 中国科学院大学,北京100049
• Subjects: ss-NMR; Rietveld refinement; OSDA; Porous materials; Acid property; Si distribution; SAPO-34;有机模板剂;酸性质;固体核磁;结构精修;硅分布;多孔材料; SAPO-34
• ISSN: 1000-6818
• DOI: 10.3866/PKU.WHXB202003046

O641; SAPO-34分子筛由于其独特的拓扑结构和适宜的酸性,在以甲醇制烯烃(MTO)和氨气选择性催化还原NOx(NH3-SCR)为代表的系列催化反应中显示了优良的性能,因此吸引了研究者的广泛关注.但是,在合成过程中如何通过选择有机模板和控制硅含量来得到合适酸量的SAPO-34催化剂是极具挑战的.本文中,四个系列的SAPO-34分子筛,即分别由四乙基氢氧化铵(TEAOH)、二异丙胺(DIPA)、正丁胺(nBA)和吗啉(MOR)为有机模板剂合成不同硅含量的样品,通过热重量分析(TG),结构精修和固态核磁进行了研究.TG和结构精修结果显示在TEAOH和DIPA合成的SAPO-34分子筛cha(一种复合结构单元)笼子中只有一个结构导向剂而MOR和nBA合成的SAPO-34分子筛的cha笼中有两个.采用固态核磁氢谱(1H ss-NMR)探究碱性探针分子氘代乙腈(CD3CN)和分子筛骨架之间主客体的相互作用,并对其酸性(酸量和酸强度)进行了系统的研究.例如,TEAOH合成的SAPO-34分子筛随着硅含量的增加酸强度增加而酸量却保持着不变.而DIPA合成的SAPO-34,与前者存在较大的差异,即随着硅含量的上升,酸量显著下降而酸强度只发生了微小的变化.该工作为SAPO-34分子筛催化剂酸性的定向调变提供了理论基础.