氧气在金红石型TiO2(110)表面上的活性和吸附行为

本文以CH3OH为探针分子,使用程序升温脱附技术,研究了氧气在金红石型TiO2(110)表面(R-TiO2(110))上的活性和吸附行为.通过调节O2的暴露量,控制O2在表面的覆盖率,确认了表面上存在两种化学吸附的O2物种:一种位于桥接氧空位(Ov),为O22-/Ov;另一种位于五配位的钛位点(Ti5c),为O22-/Ti5c.在低O2暴露条件下,O22-/Ov是表面上的主要氧物种,这种氧物种只能导致CH3OH的O-H键断裂,生成甲氧基(CH3O).然而,当O2的暴露量约0.1 L,Ov位点几乎被填满时,O2/Ti5c物种开始出现.这一氧物种能够在低温下与CH3OH或CH3O反应,造成C-H键...

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Published in化学物理学报（英文版） Vol. 37; no. 5; pp. 619 - 626
Main Authors 孙如璘, 刘馨璐, 李方亮, 车丽
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室,大连 116023%中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室,大连 116023%大连海事大学理学院,大连 116026 2024
大连海事大学环境科学与工程学院,大连 116026
Subjects
氧气
Oxygen
金红石型TiO2
程序升温脱附
Rutile TiO2
Temperature programmed desorption
甲醇
Methanol
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ISSN1674-0068
DOI10.1063/1674-0068/cjcp2402018

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Summary:本文以CH3OH为探针分子,使用程序升温脱附技术,研究了氧气在金红石型TiO2(110)表面(R-TiO2(110))上的活性和吸附行为.通过调节O2的暴露量,控制O2在表面的覆盖率,确认了表面上存在两种化学吸附的O2物种:一种位于桥接氧空位(Ov),为O22-/Ov;另一种位于五配位的钛位点(Ti5c),为O22-/Ti5c.在低O2暴露条件下,O22-/Ov是表面上的主要氧物种,这种氧物种只能导致CH3OH的O-H键断裂,生成甲氧基(CH3O).然而,当O2的暴露量约0.1 L,Ov位点几乎被填满时,O2/Ti5c物种开始出现.这一氧物种能够在低温下与CH3OH或CH3O反应,造成C-H键断裂,形成甲醛(CH2O).而且,CH2O产率随着H2O产率的增加而线性增加.此外,当采用355 nm紫外光照射1 L O2覆盖的表面,导致O2/Ti5c发生脱附或解离时,CH2O与H2O的产率呈线性下降的关系.进一步分析表明,O2/Ti5c的电荷状态很可能不会因R-TiO2(110)表面O2的暴露量变化而发生改变.并且,O2很可能以O22-而非O2-的形式吸附在Ti5c位点.本研究不仅加深了我们对O2在TiO2上吸附状态的理解,也为TiO2上C-H键的低温活化研究提供了重要线索.
ISSN:1674-0068
DOI:10.1063/1674-0068/cjcp2402018