焙烧温度对氧化锌纳米棒光催化生产H2O2活性的影响

• Published in: 催化学报 no. 2; pp. 226 - 233
• Main Authors: 江梓聪, 张勇, 张留洋, 程蓓, 王临曦
• Format: Journal Article
• Language: Chinese
• Published: 先进能源科学与技术广东省实验室佛山分中心(佛山仙湖实验室), 广东佛山528200%湖北理工学院化学与化工学院, 湖北黄石435003%武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室, 湖北武汉430070%中国地质大学材料与化学学院太阳燃料实验室, 湖北武汉430074 2022; 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室, 湖北武汉430070
• Subjects: 光催化反应;过氧化氢生产;氧化锌纳米棒;煅烧温度;氧还原; ZnO nanorod; Oxygen reduction; Hydrogen peroxide production; Photocatalysis; Calcination temperature
• ISSN: 0253-9837
• DOI: 10.1016/S1872-2067(21)63832-9

过氧化氢作为一种对环境友好的、重要的化学原料,被广泛用于化学工业、漂白剂和废水处理等领域.近几十年来,过氧化氢主要通过蒽醌工艺生产.然而,该方法需要多步蒽醌加氢和氧化反应,导致较高的生产成本和能量消耗,同时伴随着大量的二氧化碳排放.另一种替代策略是在贵金属催化剂的辅助下,由氢气和氧气的混合气体在高温下直接合成.但是,氢气和氧气的混合气体在高温下存在爆炸的危险,从而限制了其大规模应用.因此,探索一种低能耗、温和条件下生产过氧化氢具有重要的意义.太阳能驱动光催化生产过氧化氢是解决上述问题的理想途径.通常认为,过氧化氢是由直接双电子还原(E(O2/H2O2)=0.68 V vs.NHE)或间接单电子O2还原(E(O2/?O2-)=-0.33 V vs.NHE)产生的.氧化锌半导体具有很的稳定性好、环保和成本低等优点,因此经常被用于二氧化碳的光催化还原、污水处理和气体传感器等领域.氧化锌的导带电势(ECB=-0.5 V vs.NHE)比氧还原电势更负,意味着它在热力学上满足光催化过氧化氢生产的要求.然而,目前关于氧化锌的光催化生产过氧化氢的研究尚未受到较多的关注.本文采用简单的水热法制备了一维氧化锌纳米棒,在不同温度下热处理后,对其形貌和结构、光学性质和电化学性质进行了表征.同时,系统地研究了以乙醇为牺牲剂光催化生产过氧化氢的性能.结果表明,随着焙烧温度的升高,氧化锌纳米棒内部的氧空位被空气中的氧气重新填充,其催化生成过氧化氢的活性先升高后降低.经300oC焙烧的氧化锌光催化产过氧化氢的活性最好,为285μmol L-1 h-1.同时,对过氧化氢的生成机理研究结果表明,该过程中为间接单电子O2还原过程.氧气先与一个电子反应生成超氧自由基,再与两个质子和一个电子反应生成过氧化氢分子.综上,本文为氧化锌纳米棒光催化产过氧化氢的机理研究提供了新认识,并提出了一种有前途的过氧化氢生产策略.