Sm掺杂对Fe2O3催化剂NH3-SCR反应活性及抗水抗硫性作用

• Published in: 催化学报 Vol. 42; no. 3; pp. 417 - 中插24
• Main Authors: 孙传智, 陈葳, 贾轩轩, 刘安鼐, 高飞, 冯帅, 董林
• Format: Journal Article
• Language: Chinese
• Published: 山东师范大学化学化工与材料科学学院, 化学成像功能探针协同创新中心, 山东省精细化学品清洁合成重点实验室,山东济南250014 2021; 南京大学环境学院, 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室, 现代分析中心, 江苏南京210093%山东师范大学化学化工与材料科学学院, 化学成像功能探针协同创新中心, 山东省精细化学品清洁合成重点实验室,山东济南250014%南京大学环境学院, 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室, 现代分析中心, 江苏南京210093%泰山学院化学化工学院, 山东泰安271021
• Subjects: 钐掺杂Fe2O3催化剂; 168小时测试; 抗水抗硫性能; NOx conversion; NH3-SCR; SO2 and H2O tolerance; 氨选择性催化还原; Sm-doped Fe2O3; NOx消除; 168 h test
• ISSN: 0253-9837
• DOI: 10.1016/S1872-2067(20)63666-X

氮氧化物(NOx)是主要的环境污染物之一,会造成酸雨、光化学烟雾和温室效应等环境问题.氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前控制NOx排放的最有效技术.其中,Fe2O3催化剂因其良好的抗硫性和低廉的成本而受到广泛关注,有望用作NOx消除催化剂,但是它的低温还原性差、脱硝效率低等缺点限制了其应用.近期研究表明,钐掺杂金属氧化物可以调节其表面酸碱性及氧化还原性,可有效提高氧化物催化剂的脱硝效率和抗水抗硫性能.因此,将铁、钐二者优势结合,为合成一种低温、高效、环境友好型脱硝催化剂提供了可能.本文通过柠檬酸辅助的溶胶凝胶法合成了一系列钐均匀掺杂入Fe2O3纳米颗粒的复合氧化物脱硝催化剂,采用X射线光电子能谱(XPS),氢气程序升温还原(H2-TPR),氨气程序升温脱附(NH3-TPD)以及原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)等方法研究了钐的掺杂对铁基催化剂脱硝效率和抗水抗硫性的影响,旨在揭示催化剂表面物理化学性质和催化活性之间的关系.通过活性测试发现,钐的掺杂可以使Fe0.94Sm0.06Ox催化剂在175?325℃时实现>95％的脱硝效率和>93％的N2选择性.动力学测试研究表明,当基于催化剂的比表面积计算时,Fe0.94Sm0.06Ox催化剂的脱硝效率是纯Fe2O3催化剂的11倍;基于质量计算时则为37倍.此外,250℃时抗水抗硫测试结果显示,Fe0.94Sm0.06Ox催化剂可以在通入200×10-6 SO2+5 vol％H2O,空速为90000 h-1时脱硝效率保持83％达168小时,并且在切断H2O和SO2后,该催化剂的脱硝效率可以很快完全恢复.XPS和H2-TPR结果表明,钐的掺杂使Fe0.94Sm0.06Ox催化剂的表面产生了大量的表面吸附氧,从而促进了NO的氧化以及快速NH3-SCR反应的进行.NH3-TPD与原位DRIFTS结果表明,钐的掺杂增强了催化剂的表面酸性,有效地提高了NH3的吸附和活化能力,进而提高了催化剂的脱硝效率.另外,钐的掺杂还可以促使NH4HSO4在Fe0.94Sm0.06Ox催化剂表面较低温度下的分解,从而使催化剂具有很好的抗水抗硫性能.