OPTIMIZATION OF NICKEL PRECURSOR AND MANUFACTURING METHOD FOR THE PREPARATION OF CATALYST FOR STEAM METHANE REFORMING REACTION WITH NICKEL CONCENTRATION GRADIENT ON INORGANIC OXIDE PELLET TYPE SUPPORT

• Main Authors: CHO EUNKYUNG, YOON WANG LAI, YU YEON JEONG, KO CHANG HYUN, PARK GWANG YEOL, SEO DONG JOO
• Format: Patent
• Language: English; Korean
• Published: 02.05.2022
• Subjects: CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOIDCHEMISTRY; CHEMISTRY; COMPOUNDS THEREOF; INORGANIC CHEMISTRY; METALLURGY; NON-METALLIC ELEMENTS; PERFORMING OPERATIONS; PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL; THEIR RELEVANT APPARATUS; TRANSPORTING

The present invention relates to a method for preparing a catalyst so that an active metal has a concentration gradient in order to improve the activity of a catalyst used in an SMR reactor for a hydrogen filling station. A support used for the catalyst is required for a pellet catalyst to have high thermal stability even at a high reaction temperature for use in the SMR reaction, so a MgAl2O4 pellet with a spinel structure, which is superior in thermal stability to gamma alumina, a conventional support, was selected. In addition, the MgAl2O4 pellet has high durability against carbon deposition due to fewer acid sites than the gamma alumina, which has many acid sites and causes carbon deposition that induces catalyst deactivation. 본 발명은 수소 충전소용 SMR 반응기에 사용되는 촉매의 활성을 향상시키기 위해 활성금속이 농도구배를 갖도록 촉매를 제조하는 방법에 관한 것이다. 이 촉매에 사용되는 지지체는 SMR 반응에 사용하기 위해 높은 반응온도에서도 펠렛 촉매가 높은 열적 안정성을 가지는 것이 요구되므로 기존 지지체인 감마 알루미나보다 열적 안정성이 우수하한 스피넬 구조의 MgAl2O4 펠렛을 촉매의 지지체로 선택하였다. 또한 산점이 많아 촉매의 비활성화를 유도하던 탄소침적이 발생하던 감마 알루미나보다 산점이 적어 탄소 침적에도 높은 내구성을 갖는다는 장점이 있다. 이러한 펠렛형 지지체를 효과적으로 SMR 반응에 효과적으로 사용하기 위해 펠렛의 겉면에만 활성금속을 고농도로 분산시켜 담지하는 농도구배를 갖는 촉매 형태를 채택하여 제조하였다. 촉매를 제조하는 과정에서 환경적 문제와 비용을 최소화하기 위해 다양한 니켈 전구체를 사용해 촉매를 제조하고 평가하여 니켈의 농도구배를 효과적으로 보일뿐만 아니라 촉매의 활성도 더 우수한 나이트레이트계 전구체를 사용해 촉매를 합성하는 방법을 최적화하였다, 촉매 반응성을 비교하기 위해 다른 전구체를 사용해 농도구배가 있도록 제조하였다. 농도구배를 지닌 촉매를 제조할 때는 소수성 용매가 사용되는데 무색무취의 에틸렌 글라이콜을 초음파처리를 통해 기존의 1가 알코올을 감압증발법으로 흡수시키는 방식보다 공정이 편리해지도록 개선했다. 이와 같은 방법으로 니켈 나이트레이트 전구체를 사용하여 농도구배가 존재하는 펠렛 촉매를 제조하면 농도구배 정도를 조절할 수 있을 뿐만 아니라 다른 전구체에 비해 SMR 반응에서 가장 우수한 촉매 활성을 갖는 것을 확인했다.