Pt/Al2O3触媒を用いたメタン脱水素転換によるC2炭化水素と芳香族類の合成
石油に代わる化石資源として天然ガスが注目されている。天然ガスの主成分はメタンであるため,メタンを直接転換できる触媒プロセスの開発が求められている。本研究では,Pt/Al2O3触媒を用いたメタンの脱水素転換を検討した。比較的温和な反応温度(550〜600 ℃)でメタンからC2炭化水素と芳香族が生成することを見出した。低濃度のCH4を用いるとC2炭化水素と芳香族類は生成せず,コーク生成が優勢となった。この結果から,Pt表面に吸着したCHx種が結合してC2炭化水素等を生成するメカニズムを提案した。Pt/Al2O3触媒はコーク析出により失活したが,酸素処理でコークを除去することで,その触媒活性が回復す...
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Published in | Journal of the Japan Petroleum Institute Vol. 66; no. 5; pp. 162 - 170 |
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Main Authors | , , , , |
Format | Journal Article |
Language | Japanese |
Published |
公益社団法人 石油学会
01.09.2023
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Subjects | |
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ISSN | 1346-8804 1349-273X |
DOI | 10.1627/jpi.66.162 |
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Abstract | 石油に代わる化石資源として天然ガスが注目されている。天然ガスの主成分はメタンであるため,メタンを直接転換できる触媒プロセスの開発が求められている。本研究では,Pt/Al2O3触媒を用いたメタンの脱水素転換を検討した。比較的温和な反応温度(550〜600 ℃)でメタンからC2炭化水素と芳香族が生成することを見出した。低濃度のCH4を用いるとC2炭化水素と芳香族類は生成せず,コーク生成が優勢となった。この結果から,Pt表面に吸着したCHx種が結合してC2炭化水素等を生成するメカニズムを提案した。Pt/Al2O3触媒はコーク析出により失活したが,酸素処理でコークを除去することで,その触媒活性が回復することが判明した。 |
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AbstractList | 石油に代わる化石資源として天然ガスが注目されている。天然ガスの主成分はメタンであるため,メタンを直接転換できる触媒プロセスの開発が求められている。本研究では,Pt/Al2O3触媒を用いたメタンの脱水素転換を検討した。比較的温和な反応温度(550〜600 ℃)でメタンからC2炭化水素と芳香族が生成することを見出した。低濃度のCH4を用いるとC2炭化水素と芳香族類は生成せず,コーク生成が優勢となった。この結果から,Pt表面に吸着したCHx種が結合してC2炭化水素等を生成するメカニズムを提案した。Pt/Al2O3触媒はコーク析出により失活したが,酸素処理でコークを除去することで,その触媒活性が回復することが判明した。 |
Author | 髙村, 陸 友野, 樹 黒川, 秀樹 荻原, 仁志 平原, 実留 |
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PublicationTitle | Journal of the Japan Petroleum Institute |
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PublicationYear | 2023 |
Publisher | 公益社団法人 石油学会 |
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References | 5) Galadima, A., Muraza, O., Catal. Surv. Asia, 23, (3), 149 (2019). 6) Sun, K. D., Ginosar, D. M., He, T., Zhang, Y. L., Fan, M. H., Chen, R. P., Ind. Eng. Chem. Res., 57, (6), 1768 (2018). 9) Guo, X. G., Fang, G. Z., Li, G., Ma, H., Fan, H. J., Yu, L., Ma, C., Wu, X., Deng, D. H., Wei, M. M., Tan, D., Si, R., Zhang, S., Li, J. Q., Sun, L. T., Tang, Z. C., Pan, X. L., Bao, X. H., Science, 344, (6184), 616 (2014). 21) Ferreira-Aparicio, P., Rodriguez-Ramos, I., Guerrero-Ruiz, A., Appl. Catal. A: General, 148, 343 (1997). 3) Olivos-Suarez, A. I., Szecsenyi, A., Hensen, E. J. M., Ruiz-Martinez, J., Pidko, E. A., Gascon, J., ACS Catal., 6, (5), 2965 (2016). 7) Wang, L. S., Tao, L. X., Xie, M. S., Xu, G. F., Huang, J. S., Xu, Y. D., Catal. Lett., 21, (1-2), 35 (1993). 13) Chen, J. Z., Wu, Z. W., Zhang, X. B., Choi, S., Xiao, Y., Varma, A., Liu, W., Zhang, G. H., Miller, J. T., Catal. Sci. Technol., 9, (6), 1349 (2019). 14) Xiao, Y., Varma, A., ACS Catal., 8, (4), 2735 (2018). 11) Weckhuysen, B. M., Wang, D. J., Rosynek, M. P., Lunsford, J. H., Angew. Chem. Int. Ed., 36, (21), 2374 (1997). 2) Ogihara, H., Tajima, H., Kurokawa, H., React. Chem. Eng., 5, (1), 145 (2020). 12) Gerceker, D., Motagamwala, A. H., Rivera-Dones, K. R., Miller, J. B., Huber, G. W., Mavrikakis, M., Dumesic, J. A., ACS Catal., 7, (3), 2088 (2017). 24) Kosinov, N., Coumans, F. J. A. G., Li, G. N., Uslamin, E., Mezari, B., Wijpkema, A. S. G., Pidko, E. A., Hensen, E. J. M., J. Catal., 346, 125 (2017). 19) Belgued, M., Parejya, P., Amariglio, A., Amariglio, H., Nature, 352, 789 (1991). 15) Bajec, D., Kostyniuk, A., Pohar, A., Likozar, B., Chem. Eng. J., 396, 125182 (2020). 22) Xiao, L., Wang, L., J. Phys. Chem. B, 111, 1657 (2007). 10) Nishikawa, Y., Ogihara, H., Yamanaka, I., ChemistrySelect, 2, (16), 4572 (2017). 20) Memon, P. G., J. Mol. Catal., 59, 207 (1990). 17) Xie, P. F., Pu, T. C., Nie, A. M., Hwang, S., Purdy, S. C., Yu, W. J., Su, D., Miller, J. T., Wang, C., ACS Catal., 8, (5), 4044 (2018). 4) Wolf, E. E., J. Phys. Chem. Lett., 5, (6), 986 (2014). 8) Dipu, A. L., Ohbuchi, S., Nishikawa, Y., Iguchi, S., Ogihara, H., Yamanaka, I., ACS Catal., 10, (1), 375 (2020). 16) Eggart, D., Huang, X., Zimina, A., Yang, J. Z., Pan, Y., Pan, X. L., Grunwaldt, J. D., ACS Catal., 12, (7), 3897 (2022). 23) Viñes, F., Lykhach, Y., Staudt, T., Lorenz, M. P. A., Papp, C., Steinrück, H.-P., Libuda, J., Neyman, K. M., Görling, A., Chem. Eur. J., 16, 6530 (2010). 18) Li, Z., Xiao, Y., Chowdhury, P. R., Wu, Z., Ma, T., Chen, J. Z., Wan, G., Kim, T.-H., Jing, D., He, P., Potdar, P. J., Zhou, L., Zeng, Z., Ruan, X., Miller, J. T., Greeley, J. P., Wu, Y., Varma, V., Nat. Catal., 4, 882 (2021). 1) Ashik, U. P. M., Daud, W. M. A. W., Abbas, H. F., Renew. Sust. Energy Rev., 44, 221 (2015). |
References_xml | – reference: 7) Wang, L. S., Tao, L. X., Xie, M. S., Xu, G. F., Huang, J. S., Xu, Y. D., Catal. Lett., 21, (1-2), 35 (1993). – reference: 9) Guo, X. G., Fang, G. Z., Li, G., Ma, H., Fan, H. J., Yu, L., Ma, C., Wu, X., Deng, D. H., Wei, M. M., Tan, D., Si, R., Zhang, S., Li, J. Q., Sun, L. T., Tang, Z. C., Pan, X. L., Bao, X. H., Science, 344, (6184), 616 (2014). – reference: 15) Bajec, D., Kostyniuk, A., Pohar, A., Likozar, B., Chem. Eng. J., 396, 125182 (2020). – reference: 10) Nishikawa, Y., Ogihara, H., Yamanaka, I., ChemistrySelect, 2, (16), 4572 (2017). – reference: 3) Olivos-Suarez, A. I., Szecsenyi, A., Hensen, E. J. M., Ruiz-Martinez, J., Pidko, E. A., Gascon, J., ACS Catal., 6, (5), 2965 (2016). – reference: 11) Weckhuysen, B. M., Wang, D. J., Rosynek, M. P., Lunsford, J. H., Angew. Chem. Int. Ed., 36, (21), 2374 (1997). – reference: 13) Chen, J. Z., Wu, Z. W., Zhang, X. B., Choi, S., Xiao, Y., Varma, A., Liu, W., Zhang, G. H., Miller, J. T., Catal. Sci. Technol., 9, (6), 1349 (2019). – reference: 20) Memon, P. G., J. Mol. Catal., 59, 207 (1990). – reference: 6) Sun, K. D., Ginosar, D. M., He, T., Zhang, Y. L., Fan, M. H., Chen, R. P., Ind. Eng. Chem. Res., 57, (6), 1768 (2018). – reference: 4) Wolf, E. E., J. Phys. Chem. Lett., 5, (6), 986 (2014). – reference: 5) Galadima, A., Muraza, O., Catal. Surv. Asia, 23, (3), 149 (2019). – reference: 24) Kosinov, N., Coumans, F. J. A. G., Li, G. N., Uslamin, E., Mezari, B., Wijpkema, A. S. G., Pidko, E. A., Hensen, E. J. M., J. Catal., 346, 125 (2017). – reference: 19) Belgued, M., Parejya, P., Amariglio, A., Amariglio, H., Nature, 352, 789 (1991). – reference: 21) Ferreira-Aparicio, P., Rodriguez-Ramos, I., Guerrero-Ruiz, A., Appl. Catal. A: General, 148, 343 (1997). – reference: 12) Gerceker, D., Motagamwala, A. H., Rivera-Dones, K. R., Miller, J. B., Huber, G. W., Mavrikakis, M., Dumesic, J. A., ACS Catal., 7, (3), 2088 (2017). – reference: 18) Li, Z., Xiao, Y., Chowdhury, P. R., Wu, Z., Ma, T., Chen, J. Z., Wan, G., Kim, T.-H., Jing, D., He, P., Potdar, P. J., Zhou, L., Zeng, Z., Ruan, X., Miller, J. T., Greeley, J. P., Wu, Y., Varma, V., Nat. Catal., 4, 882 (2021). – reference: 1) Ashik, U. P. M., Daud, W. M. A. W., Abbas, H. F., Renew. Sust. Energy Rev., 44, 221 (2015). – reference: 16) Eggart, D., Huang, X., Zimina, A., Yang, J. Z., Pan, Y., Pan, X. L., Grunwaldt, J. D., ACS Catal., 12, (7), 3897 (2022). – reference: 2) Ogihara, H., Tajima, H., Kurokawa, H., React. Chem. Eng., 5, (1), 145 (2020). – reference: 8) Dipu, A. L., Ohbuchi, S., Nishikawa, Y., Iguchi, S., Ogihara, H., Yamanaka, I., ACS Catal., 10, (1), 375 (2020). – reference: 22) Xiao, L., Wang, L., J. Phys. Chem. B, 111, 1657 (2007). – reference: 23) Viñes, F., Lykhach, Y., Staudt, T., Lorenz, M. P. A., Papp, C., Steinrück, H.-P., Libuda, J., Neyman, K. M., Görling, A., Chem. Eur. J., 16, 6530 (2010). – reference: 14) Xiao, Y., Varma, A., ACS Catal., 8, (4), 2735 (2018). – reference: 17) Xie, P. F., Pu, T. C., Nie, A. M., Hwang, S., Purdy, S. C., Yu, W. J., Su, D., Miller, J. T., Wang, C., ACS Catal., 8, (5), 4044 (2018). |
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Snippet | 石油に代わる化石資源として天然ガスが注目されている。天然ガスの主成分はメタンであるため,メタンを直接転換できる触媒プロセスの開発が求められている。本研究では,Pt/Al2O3触媒を用いたメタンの脱水素転換を検討した。比較的温和な反応温度(550〜600... |
SourceID | jstage |
SourceType | Publisher |
StartPage | 162 |
SubjectTerms | Aromatization Dehydrogenative conversion Methane Non-oxidative coupling Platinum catalyst Regeneration |
Title | Pt/Al2O3触媒を用いたメタン脱水素転換によるC2炭化水素と芳香族類の合成 |
URI | https://www.jstage.jst.go.jp/article/jpi/66/5/66_162/_article/-char/ja |
Volume | 66 |
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ispartofPNX | Journal of the Japan Petroleum Institute, 2023/09/01, Vol.66(5), pp.162-170 |
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