再生可能エネルギー由来水素アンモニア合成のためのRu/CeO2触媒開発と種々の反応条件でのアンモニア合成実証試験

• Published in: Journal of the Japan Petroleum Institute Vol. 64; no. 1; pp. 1 - 9
• Main Authors: 難波, 哲哉, 永田, 祐希, 小林, 慶祐, 熱海, 良輔, 西, 政康, 望月, 剛久, 眞中, 雄一, 小島, 宏一, 辻村, 拓, 松本, 秀行, 藤本, 高義, 鈴木, 孝一, 大内, 貴大, 亀田, 尚, 星野, 友貴, 藤本, 翔, 甲斐, 元崇, 藤村, 靖
• Format: Journal Article
• Language: English
• Published: 公益社団法人 石油学会 01.01.2021
• Subjects: Ammonia; Cerium oxide; Demonstration; Ruthenium; Variable hydrogen
• ISSN: 1346-8804; 1349-273X
• DOI: 10.1627/jpi.64.1

再生可能エネルギー由来の変動性を有する水素供給を可能としたアンモニア合成プロセス構築のため，Ru/CeO2を触媒として探索研究を行った。触媒活性評価は，常圧および高圧反応条件で行った。Ru前駆体とCeO2種ならびにその組み合わせによってNH3合成活性は大きく影響された。Ru(acac)3とRu(NO)(NO3)3は常圧での活性試験において，比較的高いNH3合成活性が得られることが分かった。高圧活性試験では，Ru(NO)(NO3)3を前駆体として用いた1 wt% Ru/CeO2で評価した。温度，圧力，空間速度，H2/N2比に対するNH3合成活性の影響を検討した。これらのパラメーター変化に対する傾向はCeO2種の影響を受け，高比表面積CeO2を用いることで比較的低圧でのNH3合成活性が高まることが分かった。最適化されたRu/CeO2によるNH3合成実証試験は，未反応ガスをリサイクルしたベンチスケール試験装置で行った。温度，圧力，空間速度，H2/N2比を変化させ，130条件におよぶ条件でのNH3製造試験を行った。生成物ガス中のNH3濃度は400 ℃付近の条件ではほぼ平衡濃度に達していた。H2供給量変化に応じたNH3製造量変更時におけるNH3生成が条件変化に追随するかを確認したところ，条件には依存するものの長くとも3時間以内で定常状態に達することが確認された。Ru/CeO2触媒は，再生可能エネルギー由来水素を原料にしたNH3合成に適する触媒であると結論づけた。