モンモリロナイトの膨潤挙動に及ぼす層間対イオンの影響 分子動力学シミュレーションによる支配因子の評価
放射性廃棄物の処分システムにおいて，粘土鉱物を主体とするベントナイトの物理的・化学的挙動を予測するうえで，モンモリロナイトの膨潤現象を理解することは重要である．本論文では，モンモリロナイト層間の結晶膨潤挙動を支配する層間対イオンの特性因子について，分子動力学（molecular dynamics, MD）シミュレーションによって調査した．5種類の単一イオン型モンモリロナイト（Na型，K型，Cs型，Ca型，Sr型）の膨潤現象に関する分析試験の結果にMD計算で得られた情報を統合することにより，モンモリロナイト層間への水分子吸着量は，層間対イオンの水和数に強く依存していることが確認された．また，層間...
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| Published in | 原子力バックエンド研究 Vol. 29; no. 2; pp. 63 - 81 |
|---|---|
| Main Authors | , , , |
| Format | Journal Article |
| Language | Japanese |
| Published |
一般社団法人 日本原子力学会 バックエンド部会
15.12.2022
|
| Subjects | |
| Online Access | Get full text |
| ISSN | 1884-7579 1884-7579 |
| DOI | 10.3327/jnuce.29.2_63 |
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| Abstract | 放射性廃棄物の処分システムにおいて，粘土鉱物を主体とするベントナイトの物理的・化学的挙動を予測するうえで，モンモリロナイトの膨潤現象を理解することは重要である．本論文では，モンモリロナイト層間の結晶膨潤挙動を支配する層間対イオンの特性因子について，分子動力学（molecular dynamics, MD）シミュレーションによって調査した．5種類の単一イオン型モンモリロナイト（Na型，K型，Cs型，Ca型，Sr型）の膨潤現象に関する分析試験の結果にMD計算で得られた情報を統合することにより，モンモリロナイト層間への水分子吸着量は，層間対イオンの水和数に強く依存していることが確認された．また，層間における対イオンの水和数は，対イオンの水和自由エネルギー，体積および対イオンの分布状態により決まることが示された．さらに，層間対イオンの特性パラメータを仮想的に変動させたMD計算の結果から，層間対イオンの水和自由エネルギーと電荷とが影響因子として競合することにより，対イオンの分布状態が制御されることが明らかになった．これらの結果から得られた影響因子を含む経験式によって，層間対イオンの異なるモンモリロナイト層間の膨潤挙動を定量的に予測することが可能となる． |
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| AbstractList | 放射性廃棄物の処分システムにおいて，粘土鉱物を主体とするベントナイトの物理的・化学的挙動を予測するうえで，モンモリロナイトの膨潤現象を理解することは重要である．本論文では，モンモリロナイト層間の結晶膨潤挙動を支配する層間対イオンの特性因子について，分子動力学（molecular dynamics, MD）シミュレーションによって調査した．5種類の単一イオン型モンモリロナイト（Na型，K型，Cs型，Ca型，Sr型）の膨潤現象に関する分析試験の結果にMD計算で得られた情報を統合することにより，モンモリロナイト層間への水分子吸着量は，層間対イオンの水和数に強く依存していることが確認された．また，層間における対イオンの水和数は，対イオンの水和自由エネルギー，体積および対イオンの分布状態により決まることが示された．さらに，層間対イオンの特性パラメータを仮想的に変動させたMD計算の結果から，層間対イオンの水和自由エネルギーと電荷とが影響因子として競合することにより，対イオンの分布状態が制御されることが明らかになった．これらの結果から得られた影響因子を含む経験式によって，層間対イオンの異なるモンモリロナイト層間の膨潤挙動を定量的に予測することが可能となる． |
| Author | 舘, 幸男 佐久間, 博 河村, 雄行 四辻, 健治 |
| Author_xml | – sequence: 1 fullname: 河村, 雄行 organization: 国立大学法人東京工業大学 – sequence: 1 fullname: 佐久間, 博 organization: 国立研究開発法人物質・材料研究機構 – sequence: 1 fullname: 四辻, 健治 organization: 現所属：株式会社ヴィジブルインフォメーションセンター – sequence: 1 fullname: 舘, 幸男 organization: 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構 |
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| ContentType | Journal Article |
| Copyright | 2022 一般社団法人日本原子力学会 バックエンド部会 |
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| DOI | 10.3327/jnuce.29.2_63 |
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| EISSN | 1884-7579 |
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| ISSN | 1884-7579 |
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| Issue | 2 |
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| PublicationDecade | 2020 |
| PublicationTitle | 原子力バックエンド研究 |
| PublicationTitleAlternate | 原子力バックエンド研究 |
| PublicationYear | 2022 |
| Publisher | 一般社団法人 日本原子力学会 バックエンド部会 |
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| References | [2] NEA: Engineered barrier systems and the safety of deep geological repositories, State-of-the-art Report. OECD-NEA (2003). [14] Sakuma, H., Tachi, Y., Yotsuji, K., Suehara, S., Arima, T., Fujii, N., Kawamura, K., Honda, A.: Stability of Montmorillonite Edge Faces Studied Using First-Principles Calculations. Clays Clay Miner. 65, pp.252-272 (2017). [39] Goulding, K. W. T.: Thermodynamics and Potassium Exchange in Soils and Clay Materials. Advan. Agron. 36, pp.215-264 (1983). [7] Morodome, S., Kawamura, K.: In Situ X-ray Diffraction Study of the Swelling of Montmorillonite as Affected by Exchangeable Cations and Temperature. Clays Clay Miner. 59, pp.165-175 (2011). [38] Sawhney, B. L.: Selective Sorption and Fixation of Cations by Clay Minerals: A Review. Clays Clay Miner. 20, pp.93-100 (1972). [28] Marcus, Y.: Ion properties, Marcel Dekker, Inc., New York (1997). [32] Narten, A. H., Danford, M. D., Levy, H. 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[19] 平尾一之, 河村雄行: パソコンによる材料設計, 裳華房, 東京 (1994). [22] Smith, D.E.: Molecular computer simulations of the swelling properties and interlayer structure of cesium montmorillonite. Langmuir 14, pp.5959-5967 (1998). [13] 四辻健治, 舘幸男, 河村雄行, 有馬立身, 佐久間博: 分子動力学法によるモンモリロナイト層間中の水とイオンの物性評価：拡散モデルへの反映. 粘土科学 58, pp.8-25 (2019). [17] Greathouse, J. A., Hart, D. B., Bowers, G. M., Kirkpatrick, R. J., Cygan, R. T.: Molecular Simulation of Structure and Diffusion at Smectite−Water Interfaces: Using Expanded Clay Interlayers as Model Nanopores. J. Phys. Chem. C 119, pp.17126-17136 (2015). [15] 河村雄行: 鉱物－水系の分子シミュレーション. 地球化学 42, pp.115-132 (2008). [29] 佐和隆光: 回帰分析, 朝倉書店, 東京 (1979). [12] Holmboe, M., Bourg, I.C.: Molecular Dynamics Simulations of Water and Sodium Diffusion in Smectite Interlayer Nanopores as a Function of Pore Size and Temperature. J. Phys. Chem. C 118, pp.1001-1013 (2014). [21] 河村雄行: ベントナイト中の物質移行モデルの高度化研究(III), JNC TJ8400 2004-028, 核燃料サイクル開発機構 (2005). [30] Bernal, J. D., Fowler, R. 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| References_xml | – reference: [19] 平尾一之, 河村雄行: パソコンによる材料設計, 裳華房, 東京 (1994). – reference: [17] Greathouse, J. A., Hart, D. B., Bowers, G. M., Kirkpatrick, R. J., Cygan, R. T.: Molecular Simulation of Structure and Diffusion at Smectite−Water Interfaces: Using Expanded Clay Interlayers as Model Nanopores. J. Phys. Chem. C 119, pp.17126-17136 (2015). – reference: [31] Morgan, J., Warren, B. E.: X-Ray Analysis of the Structure of Water. J. Chem. Phys. 6, pp.666-673 (1938). – reference: [32] Narten, A. H., Danford, M. D., Levy, H. A.: X-Ray Diffraction Study of Liquid Water in the Temperature Range 4-200℃. Discussions Faraday Soc. 43, pp.97-107 (1967). – reference: [36] 佐藤努: スメクタイトの吸着水の構造と性質. スメクタイト研究会会報 7, pp.2-13 (1997). – reference: [10] Young, D.A., Smith, D.E.: Simulations of clay mineral swelling and hydration: Dependence upon interlayer ion size and charge. J. Phys. Chem. B 104, pp.9163-9170 (2000). – reference: [30] Bernal, J. D., Fowler, R. 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| SourceID | jstage |
| SourceType | Publisher |
| StartPage | 63 |
| SubjectTerms | モンモリロナイト 分子動力学計算 層間対イオン 底面間隔 水和 膨潤 |
| Subtitle | 分子動力学シミュレーションによる支配因子の評価 |
| Title | モンモリロナイトの膨潤挙動に及ぼす層間対イオンの影響 |
| URI | https://www.jstage.jst.go.jp/article/jnuce/29/2/29_63/_article/-char/ja |
| Volume | 29 |
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| ispartofPNX | 原子力バックエンド研究, 2022/12/15, Vol.29(2), pp.63-81 |
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