Ein Netzwerk aus hydrophoben Tunneln zum Transport gasförmiger Reaktanten in einer O 2 ‐toleranten, membrangebundenen [NiFe]‐ Hydrogenase, aufgedeckt durch Derivatisierung mit Krypton

• Published in: Angewandte Chemie Vol. 128; no. 18; pp. 5676 - 5680
• Main Authors: Kalms, Jacqueline, Schmidt, Andrea, Frielingsdorf, Stefan, van der Linden, Peter, von Stetten, David, Lenz, Oliver, Carpentier, Philippe, Scheerer, Patrick
• Format: Journal Article
• Language: English
• Published: 25.04.2016
• ISSN: 0044-8249; 1521-3757
• DOI: 10.1002/ange.201508976

Abstract [NiFe]‐Hydrogenasen katalysieren die reversible heterolytische Spaltung von Wasserstoff in Protonen und Elektronen. Das tief im Protein liegende aktive Zentrum wird dabei von gasförmigen Substraten und Inhibitoren über Tunnel erreicht. Hier wird die Proteinstruktur der O 2 ‐toleranten, membrangebundenen [NiFe]‐Hydrogenase von Ralstonia eutropha (ReMBH) anhand von Proteinkristallen beschrieben, die mit Krypton derivatisiert wurden. Die Positionen der Kryptonatome ermöglichen eine umfassende Beschreibung des Gastunnelnetzwerks. Eine detaillierte Übersicht von Größe, Länge und Route der Tunnel wurde mithilfe von Rechnungen erstellt. Vergleicht man die Tunneleigenschaften der ReMBH mit Kristallstrukturen anderer O 2 ‐toleranter und O 2 ‐sensitiver [NiFe]‐Hydrogenasen hinsichtlich der Größe und Anzahl der hydrophoben Gastunnel, ergeben sich wesentliche Unterschiede zwischen beiden Gruppen. Einige sind womöglich auf die bemerkenswerte Eigenschaft der Sauerstofftoleranz zurückzuführen.