Bi12O17Br2和Bi4O5Br2纳米片的简易制备及光催化氧化NO机理的原位漫反射红外光谱研究

BiOBr因具有合适的能带结构和独特的层状纳米结构而广泛应用于可见光催化领域,但其低的可见光利用率和高的光生电子-空穴对复合率,限制了其实际应用.最近,非整比BiOBr纳米材料表现出了良好的可见光催化性能.本课题组分别采用简易水热法和常温法制备得Bi12O17Br2和Bi4O5Br2纳米片,并表现出良好的可见光催化性能.然而,对于Bi12O17Br2和Bi4O5Br2的可见光催化氧化NO的转化路径及反应机理还不清楚.基于此,本文采用射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)、电子自旋共振(ESR)、电子顺磁共振(EPR)和比表面积-孔...

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Published in催化学报 Vol. 38; no. 12; pp. 2030 - 2038
Main Author 张文东;刘晓莉;董兴安;董帆;张育新
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 重庆大学材料科学与工程学院, 重庆400044 2017
重庆师范大学科研处, 重庆401331%重庆大学材料科学与工程学院,重庆,400044%重庆工商大学环境与资源学院, 重庆市催化与功能有机分子重点实验室, 重庆400067
Subjects
Bi12O17Br2
Bi4O5Br2
NO氧化
原位漫反射红外光谱研究
转化路径
原位漫反射红外光谱研究
Bi12O17Br2
NO氧化
Bi12O17Br2 Bi4O5Br2 In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy investigation Conversion pathway NO oxidation
转化路径
Bi4O5Br2
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Summary:BiOBr因具有合适的能带结构和独特的层状纳米结构而广泛应用于可见光催化领域,但其低的可见光利用率和高的光生电子-空穴对复合率,限制了其实际应用.最近,非整比BiOBr纳米材料表现出了良好的可见光催化性能.本课题组分别采用简易水热法和常温法制备得Bi12O17Br2和Bi4O5Br2纳米片,并表现出良好的可见光催化性能.然而,对于Bi12O17Br2和Bi4O5Br2的可见光催化氧化NO的转化路径及反应机理还不清楚.基于此,本文采用射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)、电子自旋共振(ESR)、电子顺磁共振(EPR)和比表面积-孔结构(BET-BJH)等手段研究了Bi12O17Br2和Bi4O5Br2的理化性能,通过原位红外光谱(insituDRIFTS)研究了Bi12O17Br2和Bi4O5Br2的可见光催化氧化NO的转化路径及反应机理.XRD结果表明,在常温碱性环境下,OH?离子逐步取代BiOBr中的Br?离子制备得单斜晶相Bi4O5Br2;在水热碱性环境下,OH?离子进一步取代Bi4O5Br2中的Br?离子制备得四方晶相Bi12O17Br2.SEM和TEM结果表明,Bi12O17Br2是由不规则纳米片堆叠形成的紧密且厚实的层状结构,Bi4O5Br2是由纳米片和纳米颗粒无序堆积形成的多孔疏松结构.BET-BJH测试结果显示,Bi4O5Br2的比表面积和孔容(37.2m2/g,0.215cm3/g)显著高于Bi12O17Br2(8.7m2/g,0.04cm3/g).UV-VisDRS测试结果显示,Bi12O17Br2和Bi4O5Br2均显示了良好的可见光吸收能力.可见光催化去除NO的测试结果表明,Bi4O5Br2(41.8%)的光催化活性明显高于Bi12O17Br2(28.3%).并且,在5次可见光催化循环实验后,Bi4O5Br2(41.1%)表现出良好可见光催化稳定性.ESR测试结果表明,Bi12O17Br2和Bi4O5Br2参与反应的主要活性物种均为?OH自由基,Bi4O5Br2产生?OH自由基明显强于Bi12O17Br2.EPR测试结果表明,Bi4O5Br2的氧空位明显多于Bi12O17Br2,丰富的氧空位更有利于NO的有效吸附.由此可见,Bi12O17Br2和Bi4O5Br2表现出不同的理化特性.可见光催化氧化NO的原位红外光谱表明,只在B
Bibliography:21-1195/O6
Bi12O17Br2;Bi4O5Br2;In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy investigation;Conversion pathway ;NO oxidation
Bi12O17Br2and Bi4O5Br2visible‐light driven photocatalysts,were respectively fabricated by hydrothermal and room‐temperature deposition methods with the use of BiBr3and NaOH as precursors.Both Bi12O17Br2and Bi4O5Br2were composed of irregular nanosheets.The Bi4O5Br2nanosheets exhibited high and stable visible‐light photocatalytic efficiency for ppb‐level NO removal.The performance of Bi4O5Br2was markedly higher than that of the Bi12O17Br2nanosheets.The hydroxyl radical(?OH)was determined to be the main reactive oxygen species for the photo‐degradation processes of both Bi12O17Br2and Bi4O5Br2.However,in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy analysis revealed that Bi12O17Br2and Bi4O5Br2featured different conversion pathways for visible light driven photocatalytic NO oxidation.The excellent photocatalytic activity of Bi4O5Br2resulted from a high
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.1016/S1872-2067(17)62941-3