基于WO3-x量子点和TiO2构建高效Z型光催化产氢催化剂

TiO2具有高效、廉价、无毒及光化学稳定性好等优点,因而被广泛应用于光能转化和利用领域,如太阳能电池、光催化分解水制氢和环境污染物降解等.但是,TiO2仍然存在一些缺陷制约了其应用,其中,最关键的问题是光生电荷分离效率低.因此,人们对其进行了掺杂、异质结构建和Z型结构建等来解决这一问题,其中Z型结近年来备受关注.全固体Z型结的构建目前主要有两种方式：PSI-C-PSII和PSI-PSII.前者PSI与PSII间要插入中间导电层（如Au、rGO等）来实现界面欧姆接触;后者则无中间层,而是基于界面设计来实现欧姆接触.本文以构建PSI-PSII Z型结为目标,以TiO2和WO3为基础半导体材料,采用...

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Published in催化学报 Vol. 38; no. 2; pp. 253 - 259
Main Author 潘伦 张靖雯 贾旭 马煜航 张香文 王莅 邹吉军
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津300072 2017
天津化学化工协同创新中心,天津300072%天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072
Subjects
W^5＋/氧缺陷
WO3-x
二氧化钛
产氢
量子点
产氢
WO3–x
二氧化钛
Quantum dots
W5+/oxygen vacancy defect
量子点
WO3?x
W5+/氧缺陷
Hydrogen generation
Titanium oxide
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ISSN0253-9837
1872-2067
DOI10.1016/S1872-2067(16)62576-7

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Summary:TiO2具有高效、廉价、无毒及光化学稳定性好等优点,因而被广泛应用于光能转化和利用领域,如太阳能电池、光催化分解水制氢和环境污染物降解等.但是,TiO2仍然存在一些缺陷制约了其应用,其中,最关键的问题是光生电荷分离效率低.因此,人们对其进行了掺杂、异质结构建和Z型结构建等来解决这一问题,其中Z型结近年来备受关注.全固体Z型结的构建目前主要有两种方式：PSI-C-PSII和PSI-PSII.前者PSI与PSII间要插入中间导电层（如Au、rGO等）来实现界面欧姆接触;后者则无中间层,而是基于界面设计来实现欧姆接触.本文以构建PSI-PSII Z型结为目标,以TiO2和WO3为基础半导体材料,采用原位溶剂热生长的方法构建WO3量子点/TiO2结构,借助氢气还原反应在界面处引入氧缺陷.采用透射电子显微镜、X射线衍射和拉曼光谱研究了复合晶体结构,采用X射线光电子能谱、紫外可见光谱和荧光光谱等手段研究了Z型结的界面结构和能带结构.结合光催化分解水产氢活性来建立Z型结结构与光催化性能的关联关系.表征结果表明,在TiO2上进行原位溶剂热成核反应可点缀WO3量子点,并且量子点粒径随W前驱体用量的增加而变大.两种半导体材料为TiO2锐钛矿和WO3晶体结构,且WO3的XRD特征峰和Raman特征吸收峰会随W前驱体用量增加而变大.通过对WO3/TiO2进行氢气还原处理,使其表面形成大量W~（5＋）和氧缺陷,一方面提高了催化剂对可见光的吸收,另一方面在界面形成欧姆接触,实现了Z型结构的构建.Z型结构实现了光催化分解水产氢反应,其中WTH10光催化活性最好.本文为新型Z型光催化剂的设计和构建提供了新思路和策略.
Bibliography:Lun Pan a,b, Jingwen Zhang a,b, Xu Jia a,b, Yu-Hang Ma a, Xiangwen Zhang a,b, Li Wang a,b, Ji-Jun Zou a,b（a Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China;b Collaborative Innovative Center of Chemical Science and Engineering （Tianjin）, Tianjin 300072, China）
21-1195/O6
WO3–x; Titanium oxide; Hydrogen generation; Quantum dots; W^5＋/oxygen vacancy defect
Z-scheme semiconductors are a promising class of photocatalysts for hydrogen generation.In this work,Z-scheme semiconductors composed of WO3-x quantum dots supported on TiO2（WO3-xQDS/TiO2） were fabricated by solvothermal and hydrogen-reduction methods.Characterization by transmission electron microscopy and X-ray diffraction indicated that the amount and size of the WO3-x QDs could be tuned by modulating the addition of the W precursor.Evidence from X-ray photoelectron spectroscopy and photoluminescence spectroscopy suggested that the hydrogen reduction
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.1016/S1872-2067(16)62576-7