孔道三维相互连通锐钛矿TiO2-SiO2纳米复合介孔材料的制备及其高光催化活性

本文报道一种孔道三维相互连通锐钛矿TiO2-SiO2纳米复合介孔材料的制备.该介孔材料是以两维六方有序结构、直孔道、锐钛矿70TiO2-30SiO2-950纳米复合介孔材料（于950oC晶化2 h）为前驱体,NaOH为SiO2的刻蚀剂,通过＂在孔壁内造孔＂的方法获得.我们的策略是采用温和的造孔条件,如稀NaOH溶液,合适的温度与固/液比等.采用X射线衍射（XRD）,透射电镜（TEM）和低温N2吸附等技术对样品的介孔结构进行了系统表征.结果表明,墙内孔的密度非常高,孔径均一（平均尺寸3.6 nm）,且在三维网络高度连通原孔道,但介孔结构仍保持其完整性.锐钛矿纳米晶粒的结晶度和大小在墙内造孔前后基...

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Published in催化学报 Vol. 37; no. 6; pp. 846 - 854
Main Author 董维阳 姚有为 孙尧俊 华伟明 庄国顺
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 复旦大学环境科学与工程系,上海,200433%复旦大学分析测试中心,上海,200433%复旦大学化学系,上海,200433 2016
Subjects
三维连通式介孔结构
二氧化硅
二氧化钛
光催化降解
有机污染物
纳米复合介孔材料
Three dimensional interconnected mesopores architecture
Photocatalytic degradation
光催化降解
有机污染物
二氧化钛
Preparation
三维连通式介孔结构
Organic pollutants
Mesoporous anatase crystal-silica nanocomposite
二氧化硅
纳米复合介孔材料
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ISSN0253-9837
1872-2067
DOI10.1016/S1872-2067(15)61081-6

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Summary:本文报道一种孔道三维相互连通锐钛矿TiO2-SiO2纳米复合介孔材料的制备.该介孔材料是以两维六方有序结构、直孔道、锐钛矿70TiO2-30SiO2-950纳米复合介孔材料（于950oC晶化2 h）为前驱体,NaOH为SiO2的刻蚀剂,通过＂在孔壁内造孔＂的方法获得.我们的策略是采用温和的造孔条件,如稀NaOH溶液,合适的温度与固/液比等.采用X射线衍射（XRD）,透射电镜（TEM）和低温N2吸附等技术对样品的介孔结构进行了系统表征.结果表明,墙内孔的密度非常高,孔径均一（平均尺寸3.6 nm）,且在三维网络高度连通原孔道,但介孔结构仍保持其完整性.锐钛矿纳米晶粒的结晶度和大小在墙内造孔前后基本保持不变.该材料光催化降解罗丹明B（0.303 min^（–1））与亚甲基蓝（0.757 min^（–1））的活性相当高,此活性分别是其母体材料的5.1和5.3倍,甚至是Degussa P25光催化剂的16.5和24.1倍.这充分表明三维连通孔道结构对活性的大幅提高起了关键作用.孔道三维连通式锐钛矿TiO2-SiO2纳米复合介孔材料对上述污染物展现出意想不到的高降解活性,显著高于迄今已报道的金属氧化物基介孔材料对上述污染物的降解活性.更重要的是,该光催化剂具有相当高的稳定性和重复使用性.相信,本方法将为具有超高性能的孔道三维相互连通其它金属氧化物基介孔材料的制备铺平了道路.小角XRD结果表明,母体材料的孔道是两维六方有序结构,在孔壁内造孔之后,样品原有的介孔结构仍保持其规整性.宽角XRD结果显示,二氧化钛的晶相是锐钛矿,晶粒尺寸为10.8 nm.造新孔之后,锐钛矿纳米晶粒的结晶度和大小与母体样品的相比变化不大.TEM结果显示,母体样品的孔壁内没有孔.孔道是两维六方有序排列的直孔道,孔径大小均一（平均尺寸4.1 nm）.高分辨透射电镜（TEM）观察揭示,锐钛矿纳米晶粒（平均大小11.3 nm）在孔壁内随机排列,并与无定形SiO2纳米颗粒相互连接,相间共存,形成类似＂砖块-水泥砂浆＂砌成的孔壁,这种独特的复合骨架结构赋予其很高的稳定性.当一些SiO2纳米颗粒被去除之后,TEM观察显示,孔壁内有密集分布的孔,这些孔取向随机,并在三维方向连通原孔道,但介孔骨架结构仍保持其完整性.墙内孔的大小范围很窄（3.1-4.3 nm）,平均大小为3.6 nm.高分辨TEM观察显示,锐钛矿晶粒大小与母体材料内的相比基本未变.上述结果与XRD结果
Bibliography:Weiyang Dong , Youwei Yao , Yaojun Sun , Weiming Hua , Guoshun Zhuang （ a Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China b Centerfor Analysis and Measurement, Fudan University, Shanghai 200433, China c Department of Chemistry, Fudan University, Shanghai 200433, China）
Preparation; Mesoporous anatase crystal-silica nanocomposite; Three dimensional interconnected mesopores architecture; Photocatalytic degradation; Organic pollutants
In this article, we report the preparation of a three-dimensional（3D） interconnected mesoporous anatase TiO2-SiO2 nanocomposite. The nanocomposite was obtained by using an ordered two-dimensional（2D） hexagonal mesoporous anatase 70 TiO2-30 SiO2-950 nanocomposite（crystallized at 950 °C for 2 h） as a precursor, NaO H as an etchant of SiO2 via a ＂creating mesopores in the pore walls＂ approach. Our strategy adopts mild conditions of creating pores such as diluted NaO H solution, appropriate temperature and solid/liquid ratio, etc. aiming at e
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.1016/S1872-2067(15)61081-6