铀在北山地下水中的种态分布及溶解度分析

• Published in: 核化学与放射化学 Vol. 35; no. 3; pp. 160 - 166
• Main Author: 康明亮 蒋美玲 杨颛维 陈繁荣 刘春立
• Format: Journal Article
• Language: Chinese
• Published: 北京分子科学国家实验室,放射化学与辐射化学重点学科实验室,北京大学化学与分子工程学院,北京100871 2013; 中国科学院广州地球化学研究所,矿物学与成矿学重点实验室,广东广州 510640%北京分子科学国家实验室,放射化学与辐射化学重点学科实验室,北京大学化学与分子工程学院,北京100871%中国科学院广州地球化学研究所,矿物学与成矿学重点实验室,广东广州 510640
• Subjects: 水岩体系; 溶解度; 种态分布; 铀酰离子; 种态分布; species distribution; uranyl; water-rock system; 水岩体系; 溶解度; solubility; 铀酰离子
• ISSN: 0253-9950
• DOI: 10.7538/hhx.2013.35.03.0160

为了解铀酰离子在北山地下水中的吸附、扩散和迁移行为,利用地球化学计算软件PHREEQC,采用由OECD/NEA发布的最新铀的热力学数据,计算了铀在我国高放废物地质处置库重点研究区甘肃北山地下水中的种态分布,并分析了围岩中存在的方解石对铀溶解度的影响。计算结果表明,在北山地下水组成不变的前提下,在偏酸性条件下,铀主要以UO2F＋、UO2SO4、UO22＋、UO2F2和UO2（SO4）22-的形式存在,而在中性至弱碱性条件下,主要以UO2（CO3）43-、UO2（CO3）22-、UO2（OH）3-和UO2（OH）24-的形式存在。我国计划建造的高放废物处置库的设计深度为地下500～1 000m,其水岩体系一般呈弱碱性。在这样的弱碱性水岩体系中,以阴离子形式存在的铀酰配合物具有较强的可移动性。当地下水的pH=7.56时,在Eh〈24mV的条件下,铀主要以沥青铀矿的形式存在,而在更高的Eh条件下,则主要以UO22＋与CO23-和OH-形成的阴离子配合物的形式存在。当地下水与空气接触时,O2的存在会使Eh升高,此时铀的主要存在种态为UO22＋及其各种配合物。当围岩体系中存在方解石时,在pH〈8.0的条件下,铀在地下水中的溶解度会显著提高,而在更高pH条件下,方解石对铀的溶解度无明显影响。