Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制

采用液相离子交换（LPIE）法制备了不同离子交换度的CeY分子筛。运用电感耦合等离子发射光谱（ICP-AES）、X射线衍射（XRD）、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附（NH3-TPD）等方法对其进行表征，采用原位傅里叶变换红外（in situ FTIR）光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce改性对Y型分子筛酸性能和催化转化性能的影响规律。结果表明， Ce离子改性不改变Y型分子筛晶体的基本骨架，但改变其精细结构。分子筛改性过程中Ce物种优先定位于方钠石（SOD）笼，随着稀土离子含量增大，逐渐出现在超笼中。 Ce离子交换过程中产生一定量的Br？nsted （B）酸中心，且其量与强度随着Ce...

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Published in物理化学学报 Vol. 31; no. 2; pp. 344 - 352
Main Author 张畅 秦玉才 高雄厚 张海涛 莫周胜 初春雨 张晓彤 宋丽娟
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 中国石油大学 华东，化学工程学院，山东青岛266555 2015
辽宁石油化工大学，辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室，辽宁抚顺113001%中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院兰州化工研究中心,兰州,730060%中国石油大学 华东，化学工程学院，山东青岛266555%辽宁石油化工大学，辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室，辽宁抚顺113001
Subjects
CeY
催化转化
原位傅里叶变换红外光谱
噻吩
酸性
Catalytic conversion
催化转化
In situ Fourier transform Infrared spectroscopy
噻吩
原位傅里叶变换红外光谱
CeY
Acidity
Thiophene
酸性
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ISSN1000-6818
DOI10.3866/PKU.WHXB201412163

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Summary:采用液相离子交换（LPIE）法制备了不同离子交换度的CeY分子筛。运用电感耦合等离子发射光谱（ICP-AES）、X射线衍射（XRD）、N2吸附等温线和氨气程序升温脱附（NH3-TPD）等方法对其进行表征，采用原位傅里叶变换红外（in situ FTIR）光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce改性对Y型分子筛酸性能和催化转化性能的影响规律。结果表明， Ce离子改性不改变Y型分子筛晶体的基本骨架，但改变其精细结构。分子筛改性过程中Ce物种优先定位于方钠石（SOD）笼，随着稀土离子含量增大，逐渐出现在超笼中。 Ce离子交换过程中产生一定量的Br？nsted （B）酸中心，且其量与强度随着Ce含量的增大均呈现先增加后平稳的趋势。同时， Ce离子交换产生与非骨架铝物种和铈物种有关的两种强度不同的Lewis （L）酸中心，且两者均随着Ce含量的增大而增大。噻吩吸附红外光谱表明，由于Ce离子改性产生的强B酸中心可导致噻吩在室温条件下即可发生质子化反应，质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应。而稀土物种与B酸中心的协同作用有利于低聚反应的发生。
Bibliography:Y-type zeolites with different cerium ion content were prepared by liquid phase ion exchange （LPIE） and their structural properties were characterized by inductively coupled plasma atomic emission spectrometry （ICP-AES）, X-ray diffraction （XRD）, N2 adsorption isotherm, and temperature-programmed desorption of ammonia （NH3-TPD）. The influence of cerium ion modification of the Y-type zeolites on the acidity and catalytic behavior was studied by in situ Fourier transform infrared spectroscopy （in situ FTIR） techniques with pyridine and thiophene as probe molecules. The results indicate that the original crystal structures of the zeolites remain unchanged after modification with cerium ions. During the modification process the Ce species tend to be located in sodalite （SOD） cages after calcination and remain in the supercages upon a gradual increase in Ce cation content. The amount and strength of the Br？nsted （B） acid sites in the zeolites generated by the modification increases initial y and then stabilizes wit
ISSN:1000-6818
DOI:10.3866/PKU.WHXB201412163