含铁骨架Fe-Al-EU-1分子筛的设计合成和晶化

以溴化六甲双铵（HMBr2）为模板剂,在HMBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-Fe2O3-H2O体系中,采用水热法合成了高结晶度Fe-Al-EU-1分子筛,通过X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、热重-微分热重（TG-DTG）分析、N2吸附-脱附、固体核磁共振（NMR）、紫外-可见（UV-Vis）吸收光谱和X射线吸收谱的精细结构（XAFS）等测试手段对合成样品的物理化学性质、铁在分子筛骨架的成键状态进行表征.结果表明：随着原始溶胶中铁的质量分数增加,Fe-Al-EU-1分子筛的晶胞体积增大;铁掺杂使Al-EU-1分子筛的表面积（BET）从272m2·g-1增加到365m2...

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Published in物理化学学报 Vol. 28; no. 3; pp. 720 - 728
Main Author 杨冬花 赵君芙 张军亮 窦涛 吴忠华 陈中军
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 太原理工大学精细化工研究所,太原030024%中国科学院高能物理研究所,北京,100039 2012
太原理工大学化学化工学院,太原,030024%太原理工大学材料科学和工程学院,太原,030024%中国石油大学(北京)化工学院催化重点实验室,北京,102249%中国石油大学(北京)化工学院催化重点实验室,北京102249
Subjects
Fe-Al-EU-1分子筛
X射线吸收谱的精细结构
成键状态
晶化
物理化学性质
表征
成键状态
X射线吸收谱的精细结构
物理化学性质
Fe-Al-EU-1分子筛
表征
晶化
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ISSN1000-6818
DOI10.3866/PKU.WHXB201201031

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Summary:以溴化六甲双铵（HMBr2）为模板剂,在HMBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-Fe2O3-H2O体系中,采用水热法合成了高结晶度Fe-Al-EU-1分子筛,通过X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、热重-微分热重（TG-DTG）分析、N2吸附-脱附、固体核磁共振（NMR）、紫外-可见（UV-Vis）吸收光谱和X射线吸收谱的精细结构（XAFS）等测试手段对合成样品的物理化学性质、铁在分子筛骨架的成键状态进行表征.结果表明：随着原始溶胶中铁的质量分数增加,Fe-Al-EU-1分子筛的晶胞体积增大;铁掺杂使Al-EU-1分子筛的表面积（BET）从272m2·g-1增加到365m2·g-1;模板剂脱除和分解温度降低;铁离子加入溶胶,导致zeta电位降低,胶体粒子容易聚集,分子筛外形增大.UV-Vis结果显示：由于220-250nm处的分子筛骨架中氧原子的成键2p电子向骨架四配位铁原子的空d轨道产生p-d跃迁,导致其特征峰的吸收峰强度急剧增加,在373nm左右骨架位的四配位铁原子与相邻的硅氧基团配位键合,产生能级分裂的d-d电荷跃迁峰且峰强度增加.XAFS结果表明：随着晶化过程的进行,边前1s→3d吸收峰和1s→4p主吸收峰发生了明显变化,原始溶胶样品在形成四配位铁物种结构单元后,逐步转化形成四面体配位的铁-硅-氧骨架铁物种,铁-硅-氧离子键结构单元也随之转变为四面体配位共价键结构的骨架铁物种.
Bibliography:Highly crystalline Fe-Al-EU-1 zeolites were hydrothermally synthesized in a HMBr 2 -Na 2 O- Al 2 O 3 -SiO 2 -Fe 2 O 3 -H 2 O system by using hexamethonium bromide（HMBr 2 ）as a template.The physical and chemical properties,and the bonding state of Fe in the zeolite framework for the prepared Fe-Al-EU-1 samples were characterized by a series of techniques including X-ray diffraction（XRD）,scanning electron microscopy（SEM）,thermogravimetric-derivative thermogravimetric（TG-DTG）analysis,N 2 adsorption-desorption,solid-state nuclear magnetic resonance（NMR）,UV-visible diffuse reflectance spectroscopy （UV-Vis DRS）,and X-ray absorption fine structure（XAFS）.The results show that with increasing the mass fraction of Fe in the original sol-gel,the unit cell volume of Fe-Al-EU-1 zeolite inflates;the zeolite doped with Fe causes an increase in its surface area（BET）from 272 to 365 m 2 ·g -1 and a reduced amount of template removal,as well as a decrease in decomposition temperature.Adding Fe ions into sol-gel also leads to lo
ISSN:1000-6818
DOI:10.3866/PKU.WHXB201201031