Cage Escape Competes with Geminate Recombination during Alkane Hydroxylation by the Diiron Oxygenase AlkB

AlkB hält die Radikaluhr an: Drei strukturell ähnliche Radikaluhr‐Substrate mit sehr unterschiedlichen Umlagerungsgeschwindigkeiten liefern bei der Hydroxylierung durch AlkB umgelagerte (2) und nichtumgelagerte Produkte (1) in ähnlichen Mengen. Dieser Befund ist in Einklang mit der Konkurrenz zwisch...

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Published inAngewandte Chemie Vol. 120; no. 28; pp. 5310 - 5312
Main Authors Austin, Rachel N., Luddy, Kate, Erickson, Karla, Pender-Cudlip, Marilla, Bertrand, Erin, Deng, Dayi, Buzdygon, Ryan S., van Beilen, Jan B., Groves, John T.
Format Journal Article
LanguageEnglish
Published Weinheim WILEY-VCH Verlag 27.06.2008
WILEY‐VCH Verlag
Subjects
Alkane
Cytochrom AlkB
Oxygenasen
Radikaluhren
Reaktionsmechanismen
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Summary:AlkB hält die Radikaluhr an: Drei strukturell ähnliche Radikaluhr‐Substrate mit sehr unterschiedlichen Umlagerungsgeschwindigkeiten liefern bei der Hydroxylierung durch AlkB umgelagerte (2) und nichtumgelagerte Produkte (1) in ähnlichen Mengen. Dieser Befund ist in Einklang mit der Konkurrenz zwischen einem „Radical rebound“ des Substratradikals und seinem Entkommen aus dem Käfig und belegt, dass Radikaluhren sowohl die Lebensdauer des Radikals als auch die Kinetik des Verlassens des Käfigs messen können.
Bibliography:We thank FMC, Princeton, for access to GC-MS instrumentation and NSF (CHE-0221978 (R.N.A., J.T.G.) and CHE 0616633 (J.T.G.)), NIH (GM 072506 (R.N.A.) and 2R37M036298 (J.T.G.)), the Henry Dreyfus Foundation (R.N.A.), and the Howard Hughes Foundation (R.N.A.) for support of this work.
ArticleID:ANGE200801184
istex:741FDFA9B423BDEC122074DF4545FA93F87C6D0E
NIH - No. GM 072506; No. 2R37M036298
Howard Hughes Foundation
NSF - No. CHE-0221978; No. CHE 0616633
ark:/67375/WNG-4B622207-L
Henry Dreyfus Foundation
We thank FMC, Princeton, for access to GC‐MS instrumentation and NSF (CHE‐0221978 (R.N.A., J.T.G.) and CHE 0616633 (J.T.G.)), NIH (GM 072506 (R.N.A.) and 2R37M036298 (J.T.G.)), the Henry Dreyfus Foundation (R.N.A.), and the Howard Hughes Foundation (R.N.A.) for support of this work.
ISSN:0044-8249
1521-3757
DOI:10.1002/ange.200801184