基于扩散强化的Pickering界面生物催化系统构建及CO2矿化过程研究

CO2的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO2分子以降低反应能垒,为CO2的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO2内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO2酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO2的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickerin...

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Published in催化学报 Vol. 43; no. 4; pp. 1184 - 1191
Main Authors 张博禹, 石家福, 赵阳, 王涵, 储子仪, 陈裕, 吴振华, 姜忠义
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 天津大学化工学院,教育部绿色化工重点实验室,天津300072 2022
中国科学院过程工程研究所,生物化学工程国家重点实验室,北京100190%天津大学化工学院,教育部绿色化工重点实验室,天津300072%天津化学化工协同创新中心,天津300072
天津大学环境科学与工程学院,天津300072%天津大学环境科学与工程学院,天津300072
天津化学化工协同创新中心,天津300072
Subjects
二氧化碳转化;碳酸酐酶;Pickering乳液;金属有机骨架;扩散强化
Pickering emulsion
Carbon dioxide conversion
Carbonic anhydrase
Diffusion intensification
Metal-organic frameworks
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Abstract CO2的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO2分子以降低反应能垒,为CO2的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO2内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO2酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO2的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickering乳液是指以固体颗粒代替常规表面活性剂而稳定的乳液.当固体颗粒具有催化活性时,催化剂颗粒会扩大液-液-固或气-液-固三相接触面积,从而有效协调反应物在不同相中的扩散时间.如果酶被用作这些颗粒的活性中心,所制备的Pickering乳液也可能具备类似的特性,可加强底物分子向酶的外扩散.本文选择两种具有不同结构的ZIFs(ZIF-L和ZIF-8),原位包埋CA后形成CA@ZIFs颗粒以稳定Pickeirng乳液.ZIF-L和CA@ZIF-L颗粒显示出独特的二维层状堆叠结构.ZIF-8和CA@ZIF-8颗粒呈棱角清晰的十二面体结构.与CA@ZIF-8颗粒相比,CA@ZIF-L颗粒显示出更大的孔径和更宽的孔径分布,这有助于CO2从CA@ZIF-L颗粒表面扩散至酶活性中心.利用酶活测试来研究内扩散是否通过结构工程得到了加强,发现CA@ZIF-L颗粒的活性比CA@ZIF-8颗粒高22.3％,推测这是由于CA@ZIF-L颗粒特殊的十字花状结构会缩短CO2从颗粒表面扩散至酶活性中心的距离.同时,十字花状结构可暴露更多的酶活性位点(CA@ZIF-L颗粒的暴露面积是CA@ZIF-8颗粒的～8倍),从而提升了反应物浓度并显示出更高的催化活性.本文还设计了吸附实验来进一步验证上述假设,发现BSA@ZIF-L颗粒对香豆素的吸附率远高于BSA@ZIF-8颗粒,说明与ZIF-8相比,酶包埋于ZIF-L具有更强的捕获小分子的能力,表明CO2分子向CA@ZIF-L的扩散速度更快,即CA@ZIF-L的十字花状结构可强化系统的内扩散过程.进一步比较了PIBS和游离多酶体系的催化活性,将CO2通入每个系统,在反应前20 min,PIBS的pH值下降速度比游离体系快得
AbstractList CO2的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO2分子以降低反应能垒,为CO2的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO2内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO2酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO2的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickering乳液是指以固体颗粒代替常规表面活性剂而稳定的乳液.当固体颗粒具有催化活性时,催化剂颗粒会扩大液-液-固或气-液-固三相接触面积,从而有效协调反应物在不同相中的扩散时间.如果酶被用作这些颗粒的活性中心,所制备的Pickering乳液也可能具备类似的特性,可加强底物分子向酶的外扩散.本文选择两种具有不同结构的ZIFs(ZIF-L和ZIF-8),原位包埋CA后形成CA@ZIFs颗粒以稳定Pickeirng乳液.ZIF-L和CA@ZIF-L颗粒显示出独特的二维层状堆叠结构.ZIF-8和CA@ZIF-8颗粒呈棱角清晰的十二面体结构.与CA@ZIF-8颗粒相比,CA@ZIF-L颗粒显示出更大的孔径和更宽的孔径分布,这有助于CO2从CA@ZIF-L颗粒表面扩散至酶活性中心.利用酶活测试来研究内扩散是否通过结构工程得到了加强,发现CA@ZIF-L颗粒的活性比CA@ZIF-8颗粒高22.3％,推测这是由于CA@ZIF-L颗粒特殊的十字花状结构会缩短CO2从颗粒表面扩散至酶活性中心的距离.同时,十字花状结构可暴露更多的酶活性位点(CA@ZIF-L颗粒的暴露面积是CA@ZIF-8颗粒的～8倍),从而提升了反应物浓度并显示出更高的催化活性.本文还设计了吸附实验来进一步验证上述假设,发现BSA@ZIF-L颗粒对香豆素的吸附率远高于BSA@ZIF-8颗粒,说明与ZIF-8相比,酶包埋于ZIF-L具有更强的捕获小分子的能力,表明CO2分子向CA@ZIF-L的扩散速度更快,即CA@ZIF-L的十字花状结构可强化系统的内扩散过程.进一步比较了PIBS和游离多酶体系的催化活性,将CO2通入每个系统,在反应前20 min,PIBS的pH值下降速度比游离体系快得
Abstract_FL Utilization of carbon dioxide (CO2) has become a crucial and anticipated solution to address envi-ronmental and ecological issues.Enzymes such as carbonic anhydrase (CA) can efficiently convert CO2 into various platform chemicals under ambient conditions,which offers a promising way for CO2 utilization.Herein,we constructed a Pickering interfacial biocatalytic system (PIBS) stabilized by CA-embedded MOFs (ZIF-8 and ZIF-L) for CO2 mineralization.Through structure engineering of MOFs and incorporation of Pickering emulsion,the internal and external diffusion processes of CO2 during the enzymatic mineralization were greatly intensified.When CO2 was ventilated at a flow rate of 50 mL min-1 for 1 h,the pH value of PIBS dropped from ～8.00 to ～6.50,while the average pH value of free system only dropped to ～7.15,indicating that the initial reaction rate of CO2 minerali-zation of PIBS is nearly twice that of the free system.After the 8th cycle reaction,PIBS can still pro-duce more than 9.8 mg of CaCO3 in 5 min,realizing efficient and continuous mineralization of CO2.
Author 张博禹
石家福
王涵
储子仪
姜忠义
吴振华
赵阳
陈裕
AuthorAffiliation 天津大学环境科学与工程学院,天津300072%天津大学环境科学与工程学院,天津300072;天津化学化工协同创新中心,天津300072;中国科学院过程工程研究所,生物化学工程国家重点实验室,北京100190%天津大学化工学院,教育部绿色化工重点实验室,天津300072%天津化学化工协同创新中心,天津300072;天津大学化工学院,教育部绿色化工重点实验室,天津300072
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Author_FL Yang Zhao
Zhongyi Jiang
Ziyi Chu
Yu Chen
Boyu Zhang
Zhenhua Wu
Jiafu Shi
Han Wang
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Discipline Chemistry
DocumentTitle_FL Pickering interfacial biocatalysis with enhanced diffusion processes for CO2 mineralization
EISSN 1872-2067
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ISSN 0253-9837
IngestDate Tue Feb 13 23:46:46 EST 2024
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Issue 4
Keywords 二氧化碳转化;碳酸酐酶;Pickering乳液;金属有机骨架;扩散强化
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Publisher 天津大学化工学院,教育部绿色化工重点实验室,天津300072
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