介质阻挡放电等离子体法制备优异光催化合成过氧化氢性能的氮空穴掺杂石墨相氮化碳

• Published in: 催化学报 Vol. 39; no. 6; pp. 1090 - 1098
• Main Authors: 李旭贺, 张健, 周峰, 张洪亮, 白金, 王彦娟, 王海彦
• Format: Journal Article
• Language: Chinese
• Published: 辽宁石油化工大学石油化工辽宁省重点实验室,辽宁 抚顺,113001%中国石化抚顺石油化工研究院,辽宁 抚顺,113001 01.06.2018
• Subjects: Nitrogen vacancies; 介质阻挡放电等离子体; Photocatalysis; H2O2production; 光催化; 石墨相氮化碳; 氮空穴; Dielectric barrier discharge plasma; 过氧化氢合成; Graphitic carbon nitride
• ISSN: 0253-9837
• DOI: 10.1016/S1872-2067(18)63046-3

过氧化氢(H2O2)是一种绿色氧化剂, 广泛应用于纺织、印染、造纸和医药等行业. 目前, 工业上采用蒽醌法制备 H2O2,它由于需要多步加氢和氧化处理, 因此能耗非常大. 研究发现, 采用贵金属催化剂可以将氢气和氧气直接合成 H2O2, 但催化剂价格过高, 且反应本身存在爆炸风险. 近年来, 半导体光催化合成 H2O2受到广泛关注. 研究发现, 在水存在下, 光电子可以将氧气还原得到 H2O2. 介质阻挡放电 (DBD) 等离子体广泛应用于材料合成、挥发性有机物处理、汽车尾气净化和材料表面处理等. 石墨相氮化碳 (g-C3N4) 是新型非金属光催化剂, 以其性质稳定、能带适中和制备方便等优点而广受青睐. 然而 g-C3N4的比表面积和电荷分离效率较低, 大大限制了其应用.本文采用 DBD 等离子体法在氢气气氛下制备了 N 空穴掺杂的石墨相氮化碳, 采用 XRD, N2吸附, UV-Vis, SEM, TEM, XPS, EIS, EPR, O2-TPD 及 PL 等方法对催化剂进行了表征, 并考察了 N 空穴对催化剂结构性质、光学性质及光催化合成H2O2性能的影响. 结果显示, 当 DBD 等离子体处理时间小于 30 min 时, 所制催化剂颗粒尺寸显著小于焙烧法得到的, 因而其比表面积显著提高. N 空穴的引入降低了催化剂的能带, 提高了可见光区的吸收. 此外, N 空穴作为反应活性位, 既能吸附反应物氧气分子, 又能捕获光电子并促进光电子从催化剂向氧气分子转移, 进而发生后续还原反应. 等离子体处理 30 min 得到的催化剂光催化合成 H2O2性能最佳, 是纯 g-C3N4的 11 倍. 本文为 g-C3N4基催化剂的制备提供了一个新方法.