新型钍基类MOX燃料的制备和第一性原理研究 - 赵石; 魏强林; 刘义保; 刘豪杰; 李凯旋 (原子能科学技术, 2024)
TL272; 为研究钍基类MOX(Th-MOX)燃料Th1-xPuxO2的结构及性质,以性质相近的Ce原子替代Pu原子,采用溶胶-凝胶法在不同烧结温度下制备了 Th1-xCexO2(x=0,0.25,0.50,0.75,1),利用XRD、SEM和拉曼光谱仪对其形貌和结构进行了表征,同时采用基于密度泛函理论的第一性原理计算软件VASP计算了 Thi-xCexO2的晶格常数和电子态密度.实验结果表明:制备得到的Th1-xCexO2在致密性和颗粒均匀性方面表现出良好的性能.随烧结温度的升高,密度先增大后减小(最高达到理论密度的98.4％),晶界迁移使晶粒尺寸增大.混合氧化物在形成的过程中晶格中产生了氧缺位,随着体系中Th含量的增加,晶粒尺寸减小、能量带隙增大、导带宽度减小,Th原子的局域态密度增大,Ce原子的局域态密度减小,原子半径的差异导致晶格常数、Th-O键和Ce-O键的平均键长增大,Th1-xCexO2晶格常数的计算值与实验值吻合良好.