密度泛函理论与分子力学方法研究沥青质分子间的π-π堆积作用

TE622.1; 为准确描述沥青质分子间的π-π堆积作用,采用密度泛函理论(DFT)和分子力学(MM)方法研究π-π堆积的势能面、质心距离(Re)和相互作用能(ΔEe).结果表明,DFT-D、DFT/mGGA、MM以及采用DNP+基组的DFT/GGA方法在描述苯和沥青质的S型、T型和PD型二聚体时均可得到典型的势能面;DFT/mGGA-M06L方法的精确度最高,得到的Re 和ΔEe 与苯的参考值相比,误差均小于 4.60％;S型沥青质二聚体的Re 与苯的非常接近,均为 0.388 nm,但ΔEe 比苯的大十余倍;T型沥青质二聚体中近距离作用的原子数越多,ΔEe 越大,但近距离作用的原子数只有一...

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Published in中国石油大学学报（自然科学版） Vol. 47; no. 1; pp. 189 - 196
Main Authors 罗辉, 吕慧栋, 周嘉安琪, 邓文安, 李传, 南国枝
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室,山东青岛 266580 01.02.2023
Subjects
分子力场
密度泛函理论
沥青质聚集体
π-π堆积作用
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Summary:TE622.1; 为准确描述沥青质分子间的π-π堆积作用,采用密度泛函理论(DFT)和分子力学(MM)方法研究π-π堆积的势能面、质心距离(Re)和相互作用能(ΔEe).结果表明,DFT-D、DFT/mGGA、MM以及采用DNP+基组的DFT/GGA方法在描述苯和沥青质的S型、T型和PD型二聚体时均可得到典型的势能面;DFT/mGGA-M06L方法的精确度最高,得到的Re 和ΔEe 与苯的参考值相比,误差均小于 4.60％;S型沥青质二聚体的Re 与苯的非常接近,均为 0.388 nm,但ΔEe 比苯的大十余倍;T型沥青质二聚体中近距离作用的原子数越多,ΔEe 越大,但近距离作用的原子数只有一个或几个,导致ΔEe 明显小于S型;PD型沥青质二聚体的ΔEe 大于S型,且质心垂直距离(Rv)在约 0.35 nm时ΔEe 最大(接近S型的 2 倍),此时二聚体的片层间距明显小于S型,结构最稳定.
ISSN:1673-5005
DOI:10.3969/j.issn.1673-5005.2023.01.022