Katalytische Wasserstofferzeugung an einem einkernigen Eisen(II)‐Carbonylkomplex als kleinstes funktionelles Modell für das aktive Zentrum von [FeFe]‐Hydrogenasen

Wieviel Eisen wird benötigt? Die einkernigen Komplexe [FeII(3,6‐R2bdt)(CO)2(PMe3)2] (bdt=Benzoldithiolat; R=H, Cl) können reversibel an den Schwefelatomen protoniert werden, katalysieren die elektrochemische Reduktion von Protonen und stellen damit die kleinsten funktionellen Modelle für das aktive...

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Published inAngewandte Chemie Vol. 122; no. 43; pp. 8207 - 8211
Main Authors Kaur‐Ghumaan, Sandeep, Schwartz, Lennart, Lomoth, Reiner, Stein, Matthias, Ott, Sascha
Format Journal Article
LanguageEnglish
Published Weinheim WILEY‐VCH Verlag 18.10.2010
Subjects
Bioanorganische Chemie
Eisen‐Komplexe
Enzymkatalyse
Hydrogenasen
Wasserstoffproduktion
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Summary:Wieviel Eisen wird benötigt? Die einkernigen Komplexe [FeII(3,6‐R2bdt)(CO)2(PMe3)2] (bdt=Benzoldithiolat; R=H, Cl) können reversibel an den Schwefelatomen protoniert werden, katalysieren die elektrochemische Reduktion von Protonen und stellen damit die kleinsten funktionellen Modelle für das aktive Zentrum von [FeFe]‐Hydrogenasen dar (siehe Schema). DFT‐Rechnungen zeigen, dass der Bruch einer Fe‐S‐Bindung zur Bildung einer freien Koordinationsstelle führt, die essenziell für die Hydridbindung und alle Intermediate bei der Erzeugung von molekularem Wasserstoff ist.
Bibliography:Die Forschungsarbeiten wurden finanziell unterstützt durch das Swedish Research Council (S.O.), die Wenner Gren Foundation (S.K.), die Swedish Energy Agency, die Knut and Alice Wallenberg Foundation, die Klaus Tschira Stiftung (M.S.), und die EU (FP7 Energy 212508 “SOLAR‐H2”).
ISSN:0044-8249
1521-3757
DOI:10.1002/ange.201002719