低温等离子体场内复合不同晶型氧化锰催化降解甲苯性能和机理
作为典型的挥发性有机化合物,甲苯通常来源于建筑涂料、交通运输和各种工业生产过程,是PM2.5、臭氧和光化学烟雾的重要前驱体,对环境和人类健康造成巨大影响.近年来,低温等离子体技术因具有在常温常压下就能通过高能电子、活性氧物种和羟基等活性粒子有效降解挥发性有机物的优点而受到广泛关注.然而,高能耗和大量副产物的产生是等离子体技术工业化应用的巨大障碍.当前最有效的策略之一是将等离体技术与催化技术结合,从而加快反应速率，提高产品的选择性和能源利用率.在所应用的催化剂中,MnO2因具有较好的O3分解效率而成为最有潜力的催化剂之一.但是MnO2具有不同的晶型结构、隧道结构和形貌,这些均会显著影响MnO2的...
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| Published in | 催化学报 Vol. 38; no. 5; pp. 793 - 804 |
|---|---|
| Main Author | |
| Format | Journal Article |
| Language | Chinese |
| Published |
浙江大学环境与资源学院污染环境修复与生态健康教育部重点实验室,浙江杭州 310058
2017
浙江省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程技术研究中心, 浙江杭州 310027%浙江大学化学工程与生物工程学院工业生态与环境研究所,浙江杭州,310007 |
| Subjects | |
| Online Access | Get full text |
| ISSN | 0253-9837 1872-2067 |
| DOI | 10.1016/S1872-2067(17)62808-0 |
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| Abstract | 作为典型的挥发性有机化合物,甲苯通常来源于建筑涂料、交通运输和各种工业生产过程,是PM2.5、臭氧和光化学烟雾的重要前驱体,对环境和人类健康造成巨大影响.近年来,低温等离子体技术因具有在常温常压下就能通过高能电子、活性氧物种和羟基等活性粒子有效降解挥发性有机物的优点而受到广泛关注.然而,高能耗和大量副产物的产生是等离子体技术工业化应用的巨大障碍.当前最有效的策略之一是将等离体技术与催化技术结合,从而加快反应速率，提高产品的选择性和能源利用率.在所应用的催化剂中,MnO2因具有较好的O3分解效率而成为最有潜力的催化剂之一.但是MnO2具有不同的晶型结构、隧道结构和形貌,这些均会显著影响MnO2的催化活性.本文通过一步水热法制备了α-，β-，γ-和δ-MnO2四种MnO2催化剂,并将其用于等离子体催化降解甲苯研究,在此基础上系统考察了等离子体催化降解性能和MnO2不同晶型之间的关系.结果表明,当能量密度为160J/L时,等离子体单独降解甲苯去除效率为32.5%.引入催化剂能够显著提高甲苯的降解效率,其中α-MnO2效果最显著,甲苯降解效率能够提升至78.1%,β-,γ-和δ-MnO2能够相应提升至47.4%,66.1%和50.0%.采用X射线衍射、拉曼光谱、扫面电子显微镜、透射电子显微镜、比表面积-孔结构分析、氢气程序升温还原和X射线光电子能谱等手段研究了催化剂的理化特性.结果表明,隧道结构、催化剂在等离子体中的稳定性、Mn–O键能和催化剂表面吸附氧均在等离子体催化降解甲苯中发挥了重要作用.在此基础上,通过GC-MS分析降解产生的气相副产物推断甲苯在等离子体和等离子体催化体系中的降解机理.在等离子体催化体系中,通过Mn4+,Mn3+和Mn2+价态的变化,等离子体产生的O3,O2*和其他活性自由基会被吸附到催化剂表面,随后与催化剂吸附的甲苯或中间副产物发生氧化还原反应,将甲苯氧化为CO2等小分子物质.此外,MnO2作为分解O3最有效的催化剂,可以吸附O3并将其分解为O?或者与H2O生成?OH参与到反应中,从而提高甲苯的降解效率. |
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| AbstractList | 作为典型的挥发性有机化合物,甲苯通常来源于建筑涂料、交通运输和各种工业生产过程,是PM2.5、臭氧和光化学烟雾的重要前驱体,对环境和人类健康造成巨大影响.近年来,低温等离子体技术因具有在常温常压下就能通过高能电子、活性氧物种和羟基等活性粒子有效降解挥发性有机物的优点而受到广泛关注.然而,高能耗和大量副产物的产生是等离子体技术工业化应用的巨大障碍.当前最有效的策略之一是将等离体技术与催化技术结合,从而加快反应速率，提高产品的选择性和能源利用率.在所应用的催化剂中,MnO2因具有较好的O3分解效率而成为最有潜力的催化剂之一.但是MnO2具有不同的晶型结构、隧道结构和形貌,这些均会显著影响MnO2的催化活性.本文通过一步水热法制备了α-，β-，γ-和δ-MnO2四种MnO2催化剂,并将其用于等离子体催化降解甲苯研究,在此基础上系统考察了等离子体催化降解性能和MnO2不同晶型之间的关系.结果表明,当能量密度为160J/L时,等离子体单独降解甲苯去除效率为32.5%.引入催化剂能够显著提高甲苯的降解效率,其中α-MnO2效果最显著,甲苯降解效率能够提升至78.1%,β-,γ-和δ-MnO2能够相应提升至47.4%,66.1%和50.0%.采用X射线衍射、拉曼光谱、扫面电子显微镜、透射电子显微镜、比表面积-孔结构分析、氢气程序升温还原和X射线光电子能谱等手段研究了催化剂的理化特性.结果表明,隧道结构、催化剂在等离子体中的稳定性、Mn–O键能和催化剂表面吸附氧均在等离子体催化降解甲苯中发挥了重要作用.在此基础上,通过GC-MS分析降解产生的气相副产物推断甲苯在等离子体和等离子体催化体系中的降解机理.在等离子体催化体系中,通过Mn4+,Mn3+和Mn2+价态的变化,等离子体产生的O3,O2*和其他活性自由基会被吸附到催化剂表面,随后与催化剂吸附的甲苯或中间副产物发生氧化还原反应,将甲苯氧化为CO2等小分子物质.此外,MnO2作为分解O3最有效的催化剂,可以吸附O3并将其分解为O?或者与H2O生成?OH参与到反应中,从而提高甲苯的降解效率. 作为典型的挥发性有机化合物,甲苯通常来源于建筑涂料、交通运输和各种工业生产过程,是PM2.5、臭氧和光化学烟雾的重要前驱体,对环境和人类健康造成巨大影响.近年来,低温等离子体技术因具有在常温常压下就能通过高能电子、活性氧物种和羟基等活性粒子有效降解挥发性有机物的优点而受到广泛关注.然而,高能耗和大量副产物的产生是等离子体技术工业化应用的巨大障碍.当前最有效的策略之一是将等离体技术与催化技术结合,从而加快反应速率,提高产品的选择性和能源利用率.在所应用的催化剂中,MnO2因具有较好的O3分解效率而成为最有潜力的催化剂之一.但是MnO2具有不同的晶型结构、隧道结构和形貌,这些均会显著影响MnO2的催化活性.本文通过一步水热法制备了α-,β-,γ-和δ-MnO2四种MnO2催化剂,并将其用于等离子体催化降解甲苯研究,在此基础上系统考察了等离子体催化降解性能和MnO2不同晶型之间的关系.结果表明,当能量密度为160 J/L时,等离子体单独降解甲苯去除效率为32.5%.引入催化剂能够显著提高甲苯的降解效率,其中α-MnO2效果最显著,甲苯降解效率能够提升至78.1%,β-,γ-和δ-MnO2能够相应提升至47.4%,66.1%和50.0%.采用X射线衍射、拉曼光谱、扫面电子显微镜、透射电子显微镜、比表面积-孔结构分析、氢气程序升温还原和X射线光电子能谱等手段研究了催化剂的理化特性.结果表明,隧道结构、催化剂在等离子体中的稳定性、Mn–O键能和催化剂表面吸附氧均在等离子体催化降解甲苯中发挥了重要作用.在此基础上,通过GC-MS分析降解产生的气相副产物推断甲苯在等离子体和等离子体催化体系中的降解机理.在等离子体催化体系中,通过Mn4+,Mn3+和Mn2+价态的变化,等离子体产生的O3,O2*和其他活性自由基会被吸附到催化剂表面,随后与催化剂吸附的甲苯或中间副产物发生氧化还原反应,将甲苯氧化为CO2等小分子物质.此外,MnO2作为分解O3最有效的催化剂,可以吸附O3并将其分解为O?或者与H2O生成?OH参与到反应中,从而提高甲苯的降解效率. |
| Abstract_FL | α-, β-, γ- and δ-MnO2 catalysts were synthesized by a one-step hydrothermal method, and were utilized for the catalytic oxidation of toluene in a combined plasma-catalytic process. The relation-ship between catalytic performance and MnO2 crystal structures was investigated. It was noted that the toluene removal efficiency was 32.5% at the specific input energy of 160 J/L when non-thermal plasma was used alone. The α-MnO2 catalyst showed the best activity among the investigated cata-lysts, yielding a toluene conversion of 78.1% at the specific input energy of 160 J/L. For β-MnO2,γ-MnO2 and δ-MnO2, removal efficiencies of 47.4%, 66.1% and 50.0%, respectively, were achieved. By powder X-ray diffraction, Raman spectroscopy, transmission electron microscopy, scanning electron microscopy, Brunauer-Emmett-Teller, H2 temperature-programmed reduction and X-ray photoelectron spectroscopy analyses, it was concluded that the tunnel structure, the stability of the crystal in plasma, the Mn–O bond strength of MnO2 and the surface-chemisorbed oxygen species played important roles in the plasma-catalytic degradation of toluene. Additionally, the degradation routes of toluene in non-thermal plasma and in the plasma-catalytic process were also studied. It was concluded that the introduction of MnO2 catalysts enabled O3, O2, electrons and radical species in the gas to be adsorbed on the MnO2 surface via a facile interconversion among the Mn4+, Mn3+and Mn2+states. These four species could then be transported to the toluene or intermediate organic by-products, which greatly improved the toluene removal efficiency and decreased the final output of by-products. |
| Author | 王婷;陈思;王海强;刘振;吴忠标 |
| AuthorAffiliation | 浙江大学环境与资源学院污染环境修复与生态健康教育部重点实验室,浙江杭州310058;浙江省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程技术研究中心,浙江杭州310027;浙江大学化学工程与生物工程学院工业生态与环境研究所,浙江杭州310007 |
| AuthorAffiliation_xml | – name: 浙江大学环境与资源学院污染环境修复与生态健康教育部重点实验室,浙江杭州 310058;浙江省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程技术研究中心, 浙江杭州 310027%浙江大学化学工程与生物工程学院工业生态与环境研究所,浙江杭州,310007 |
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| Copyright | Copyright © Wanfang Data Co. Ltd. All Rights Reserved. |
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| DBID | 2RA 92L CQIGP ~WA 2B. 4A8 92I 93N PSX TCJ |
| DOI | 10.1016/S1872-2067(17)62808-0 |
| DatabaseName | 维普期刊资源整合服务平台 中文科技期刊数据库-CALIS站点 中文科技期刊数据库-7.0平台 中文科技期刊数据库- 镜像站点 Wanfang Data Journals - Hong Kong WANFANG Data Centre Wanfang Data Journals 万方数据期刊 - 香港版 China Online Journals (COJ) China Online Journals (COJ) |
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| Discipline | Chemistry |
| DocumentTitleAlternate | In‐plasma catalytic degradation of toluene over different MnO2polymorphs and study of reaction mechanism |
| DocumentTitle_FL | In-plasma catalytic degradation of toluene over different MnO2 polymorphs and study of reaction mechanism |
| EISSN | 1872-2067 |
| EndPage | 804 |
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| GrantInformation_xml | – fundername: 国家重点研发计划; 浙江省151人才工程; 浙江省重点科技创新团队计划; 浙江省重大科技专项重点社会发展项目; 长江学者奖励计划(2009). This work was supported by the National Key Research and Development Plan of China; Zhejiang Provincial "151" Talents Pro-gram; Key Project of Zhejiang Provincial Science and Technology Program, the Program for Zhejiang Leading Team of S&T Innovation; Special Program for Social Development of Key Science and Technology Project of Zhejiang Province; Changjiang Scholar Incentive Program funderid: (2016YFC0204700); (2013); (2013TD07); (2014C03025); (2016YFC0204700); (2013); (2013TD07); (2014C03025); (2009) |
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| ISSN | 0253-9837 |
| IngestDate | Thu May 29 04:06:08 EDT 2025 Wed Feb 14 10:02:14 EST 2024 |
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| Issue | 5 |
| Keywords | MnO2 氧化锰 Catalytic oxidation Non-thermal plasma 甲苯 Toluene 催化氧化 低温等离子体 晶型结构 Crystal structure |
| Language | Chinese |
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| Notes | 21-1195/O6 Toluene;Catalytic oxidation;Non‐thermal plasma;MnO2;Crystal structure α‐,β‐,γ‐andδ‐MnO2catalysts were synthesized by a one‐step hydrothermal method,and were utilized for the catalytic oxidation of toluene in a combined plasma‐catalytic process.The relationship between catalytic performance and MnO2crystal structures was investigated.It was noted that the toluene removal efficiency was32.5%at the specific input energy of160J/L when non‐thermal plasma was used alone.Theα‐MnO2catalyst showed the best activity among the investigated catalysts,yielding a toluene conversion of78.1%at the specific input energy of160J/L.Forβ‐MnO2,γ‐MnO2andδ‐MnO2,removal efficiencies of47.4%,66.1%and50.0%,respectively,were achieved.By powder X‐ray diffraction,Raman spectroscopy,transmission electron microscopy,scanning electron microscopy,Brunauer‐Emmett‐Teller,H2temperature‐programmed reduction and X‐ray photoelectron spectroscopy analyses,it was concluded that the tunnel structure,the stability of the crystal in plasma,the |
| PageCount | 12 |
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| PublicationCentury | 2000 |
| PublicationDate | 2017 |
| PublicationDateYYYYMMDD | 2017-01-01 |
| PublicationDate_xml | – year: 2017 text: 2017 |
| PublicationDecade | 2010 |
| PublicationTitle | 催化学报 |
| PublicationTitleAlternate | Chinese Journal of Catalysis |
| PublicationTitle_FL | Chinese Journal of Catalysis |
| PublicationYear | 2017 |
| Publisher | 浙江大学环境与资源学院污染环境修复与生态健康教育部重点实验室,浙江杭州 310058 浙江省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程技术研究中心, 浙江杭州 310027%浙江大学化学工程与生物工程学院工业生态与环境研究所,浙江杭州,310007 |
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| SourceID | wanfang chongqing |
| SourceType | Aggregation Database Publisher |
| StartPage | 793 |
| SubjectTerms | 甲苯;催化氧化;低温等离子体;氧化锰;晶型结构 |
| Title | 低温等离子体场内复合不同晶型氧化锰催化降解甲苯性能和机理 |
| URI | http://lib.cqvip.com/qk/93027X/201705/7000195307.html https://d.wanfangdata.com.cn/periodical/cuihuaxb201705004 |
| Volume | 38 |
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