平板结构高效钙钛矿太阳能电池的旋涂溶液溶剂工程

自2009年首次应用于太阳能电池中以来,有机铅卤化物钙钛矿材料得到了极大关注.据文献报道,有机铅卤化物钙钛矿材料在不同结构的太阳能电池中都得到了应用,其中与有机太阳能电池类似的平板结构钙钛矿具有结构简单、制备容易等优点,非常适合用于柔性电池和多节电池等各种应用.在平板结构的太阳能电池中,制备高质量的钙钛矿薄膜至关重要.真空热蒸镀法虽然可以制备厚度均匀的钙钛矿薄膜,获得高的器件性能,但是设备成本较高,不利于大规模生产.而在溶液法中,早期的一步旋涂法和两步法由于没有多孔金属氧化物的支撑,很难制备均匀的钙钛矿平板薄膜;而气相辅助的两步法虽然制备的薄膜比较均匀,但反应时间却比较长.程一兵研究组采用在旋...

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Published in催化学报 Vol. 36; no. 8; pp. 1183 - 1190
Main Author 蔡冰 张文华 邱介山
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，洁净能源国家实验室，辽宁大连116023%中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，洁净能源国家实验室，辽宁大连116023%大连理工大学，精细化工国家重点实验室，能源材料化工辽宁省重点实验室，碳素材料实验室，辽宁大连116024 2015
大连理工大学，精细化工国家重点实验室，能源材料化工辽宁省重点实验室，碳素材料实验室，辽宁大连116024
Subjects
器件性能
太阳能电池
形貌
溶剂工程
薄膜
钙钛矿
Solar cell
Perovskite
Film
溶剂工程
形貌
Solvent engineering
Morphology
薄膜
太阳能电池
Device performance
钙钛矿
器件性能
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ISSN0253-9837
1872-2067
DOI10.1016/S1872-2067(15)60929-9

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Summary:自2009年首次应用于太阳能电池中以来,有机铅卤化物钙钛矿材料得到了极大关注.据文献报道,有机铅卤化物钙钛矿材料在不同结构的太阳能电池中都得到了应用,其中与有机太阳能电池类似的平板结构钙钛矿具有结构简单、制备容易等优点,非常适合用于柔性电池和多节电池等各种应用.在平板结构的太阳能电池中,制备高质量的钙钛矿薄膜至关重要.真空热蒸镀法虽然可以制备厚度均匀的钙钛矿薄膜,获得高的器件性能,但是设备成本较高,不利于大规模生产.而在溶液法中,早期的一步旋涂法和两步法由于没有多孔金属氧化物的支撑,很难制备均匀的钙钛矿平板薄膜;而气相辅助的两步法虽然制备的薄膜比较均匀,但反应时间却比较长.程一兵研究组采用在旋涂N,N-二甲基甲酰胺（DMF）溶液时滴加氯苯使钙钛矿快速析出结晶的方法,制备了高质量的均匀的CH3NH3PbI3薄膜.Seok研究组采用1,4-丁内酯（GBL）和二甲基亚砜（DMSO）的混和溶剂,在旋涂时滴加甲苯的方法,在多孔二氧化钛上也制得了均匀的CH3NH3Pb I3薄膜,取得了很高转化效率（16.7%）,但缺少对不同溶剂比例的细致研究,另外,也没有对平板结构电池性能进行研究.本文采用DMF-DMSO和GBL-DMSO作为混合溶剂在二氧化钛致密层上旋涂制备了平板结构的钙钛矿薄膜,并且对混合溶剂的比例对器件性能的影响进行了详细的考察和优化.当纯DMF或纯GBL作为旋涂溶剂时,得到的CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜含有大量不连续的晶粒,表面的覆盖度很差,对入射光的吸收远弱于连续均匀的薄膜.而且XRD结果表明,纯DMF或纯GBL作为旋涂溶剂的薄膜残留有前驱体的杂质,对器件性能非常不利.而采用DMSO作为旋涂溶剂时,制得的薄膜表面则比较均匀,几乎达到100%的覆盖.这主要是由于在旋涂溶液中形成了PbI2-CH3NH3I-DMSO的中间相,这样可以避免纯DMF或纯GBL溶剂蒸发时Pb I2和CH3NH3I的剧烈反应,因此退火后制得的CH3NH3PbI3薄膜非常均匀.然而由于纯DMSO的高粘度和低挥发速度,并不是非常适合作为旋涂溶剂,因此我们将DMF和GBL加入到DMSO中形成混合溶剂来考察对制备的钙钛矿薄膜质量和器件性能的影响.扫描电镜结果表明,加入20%-40%体积分数的DMF时,形成的薄膜表面非常均匀而且晶粒尺寸很大,达到微米级别,这样有利于减少晶界处的复合,提高电池性能.继续增加DMF比例会导致晶粒减小,晶界和孔隙增多,薄膜
Bibliography:Control of the morphology and coverage of high-quality perovskite films is the main issue affecting planar-structured perovskite solar cells fabricated by solution processing. In this work, the solvent engineering of mixed solutions for spin-coating uniform perovskite thin films was investigated in detail by adding different ratios of N,N-dimethylformamide （DMF） or γ-butyrolactone （GBL） to dimethyl sulfoxide （DMSO）. The morphology and film thickness of the resulting perovskite films were found to be significantly altered. At 20%-40%（volume fraction） of N,N-dimethylformamide mixed with DMSO, micrometer scale grains and reduced grain boundaries were observed on the highly uniform perovskite thin films. The optimized planar-structured perovskite solar cells showed power conversion efficiency as high as 16.5%and a stabilized efficiency of 14.4%at a fixed forward bias of 0.88 V.
21-1195/O6
Perovskite;Film;Solar cell;Solvent engineering;Morphology;Device performance
Bing Cai, Wen-Hua Zhang, Jieshan Qiu（ a Carbon Resea
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.1016/S1872-2067(15)60929-9