高温氮化热聚合法制备氮化碳框架材料用于可见光光催化反应
石墨相氮化碳是一种聚合物半导体材料（带隙宽度约为2.7 e V）,具有独特的和可调控的光学和电子性质,能够作为半导体光催化剂用于驱动一系列光催化反应,在能源和环境领域具有潜在应用前景.利用简单的热聚合法,在空气或氮气中高温焙烧（500 700 oC）富氮前驱体可以合成氮化碳聚合物.通常,这些富氮前驱物含有三嗪单元（如三聚氰胺和三聚硫氰酸原料）或在热聚合过程中会生成三嗪单元（如氰胺和二聚氰胺原料）.由于热聚合反应过程受到反应动力学限制,氮化碳半导体材料的聚合度和结晶度不高,且比表面积较小,使其在光催化反应过程中存在传质作用差、激子结合能高和光生载流子复合严重等问题,不利于光催化反应进行.本课题组...
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| Published in | 催化学报 Vol. 36; no. 12; pp. 2089 - 2094 |
|---|---|
| Main Author | |
| Format | Journal Article |
| Language | Chinese |
| Published |
福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室,福建福州,350002
2015
|
| Subjects | |
| Online Access | Get full text |
| ISSN | 0253-9837 1872-2067 |
| DOI | 10.1016/S1872-2067(15)60995-0 |
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| Abstract | 石墨相氮化碳是一种聚合物半导体材料（带隙宽度约为2.7 e V）,具有独特的和可调控的光学和电子性质,能够作为半导体光催化剂用于驱动一系列光催化反应,在能源和环境领域具有潜在应用前景.利用简单的热聚合法,在空气或氮气中高温焙烧（500 700 oC）富氮前驱体可以合成氮化碳聚合物.通常,这些富氮前驱物含有三嗪单元（如三聚氰胺和三聚硫氰酸原料）或在热聚合过程中会生成三嗪单元（如氰胺和二聚氰胺原料）.由于热聚合反应过程受到反应动力学限制,氮化碳半导体材料的聚合度和结晶度不高,且比表面积较小,使其在光催化反应过程中存在传质作用差、激子结合能高和光生载流子复合严重等问题,不利于光催化反应进行.本课题组发展了氮化碳光催化剂的合成新方法（高温氮化）,该方法抑制了热聚合过程中三嗪中间体的快速分解,促进了氮化碳的聚合.我们将所制备的催化剂用于光催化分解水产氢反应,发现高温氮热反应制备的氮化碳样品（CNC）的催化性能显著优于传统氮化碳.傅立叶红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）和13C固体核磁共振谱（13C NMR）的表征结果表明,CNC光催化剂具有与传统氮化碳类似的化学结构和组成（七嗪基本结构单元）.然而,对于高温氮化热聚合方法制备得到的七嗪基氮化碳聚合物光催化性能增强的原因并不清楚.基于此,本文采用X射线粉末衍射（XRD）、场发射透射电镜（FE-TEM）、原子力显微镜（AFM）和比表面积（BET）测试等手段研究了不同制备方法得到的氮化碳基光催化剂在可见光光催化分解水产氢反应中催化性能差异的原因.XRD结果表明,CNC系列样品的XRD谱与体相氮化碳相似,具有石墨相氮化碳特征的层间堆积（002）衍射峰和面内重复单元（100）衍射峰.与传统石墨相氮化碳相比,CNC在27o附近的衍射峰发生明显偏移.其（002）晶面衍射峰从27.5o增大到27.8o,使（002）晶面间距从0.325 nm减小到0.322 nm.进一步观察发现,CNC系列样品与体相氮化碳相比,其衍射峰出现明显窄化,且衍射强度增加,表明由高温氮化热聚合法制得的产物具有更好的结晶度.通常,半导体晶体结构缺陷会阻碍光生载流子的快速迁移和分离,提高氮化碳聚合物的结晶度可有效改善其光催化氧化还原反应.TEM结果表明,传统石墨相氮化碳是由大块的（厚重的）片层堆积形成,而高温氮化合成的CNC-3则是由纳米薄片组成,这种形貌差异可能是因为活性前驱体（氨气和三聚氰氯）的使用 |
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| AbstractList | 石墨相氮化碳是一种聚合物半导体材料（带隙宽度约为2.7 e V）,具有独特的和可调控的光学和电子性质,能够作为半导体光催化剂用于驱动一系列光催化反应,在能源和环境领域具有潜在应用前景.利用简单的热聚合法,在空气或氮气中高温焙烧（500 700 oC）富氮前驱体可以合成氮化碳聚合物.通常,这些富氮前驱物含有三嗪单元（如三聚氰胺和三聚硫氰酸原料）或在热聚合过程中会生成三嗪单元（如氰胺和二聚氰胺原料）.由于热聚合反应过程受到反应动力学限制,氮化碳半导体材料的聚合度和结晶度不高,且比表面积较小,使其在光催化反应过程中存在传质作用差、激子结合能高和光生载流子复合严重等问题,不利于光催化反应进行.本课题组发展了氮化碳光催化剂的合成新方法（高温氮化）,该方法抑制了热聚合过程中三嗪中间体的快速分解,促进了氮化碳的聚合.我们将所制备的催化剂用于光催化分解水产氢反应,发现高温氮热反应制备的氮化碳样品（CNC）的催化性能显著优于传统氮化碳.傅立叶红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）和13C固体核磁共振谱（13C NMR）的表征结果表明,CNC光催化剂具有与传统氮化碳类似的化学结构和组成（七嗪基本结构单元）.然而,对于高温氮化热聚合方法制备得到的七嗪基氮化碳聚合物光催化性能增强的原因并不清楚.基于此,本文采用X射线粉末衍射（XRD）、场发射透射电镜（FE-TEM）、原子力显微镜（AFM）和比表面积（BET）测试等手段研究了不同制备方法得到的氮化碳基光催化剂在可见光光催化分解水产氢反应中催化性能差异的原因.XRD结果表明,CNC系列样品的XRD谱与体相氮化碳相似,具有石墨相氮化碳特征的层间堆积（002）衍射峰和面内重复单元（100）衍射峰.与传统石墨相氮化碳相比,CNC在27o附近的衍射峰发生明显偏移.其（002）晶面衍射峰从27.5o增大到27.8o,使（002）晶面间距从0.325 nm减小到0.322 nm.进一步观察发现,CNC系列样品与体相氮化碳相比,其衍射峰出现明显窄化,且衍射强度增加,表明由高温氮化热聚合法制得的产物具有更好的结晶度.通常,半导体晶体结构缺陷会阻碍光生载流子的快速迁移和分离,提高氮化碳聚合物的结晶度可有效改善其光催化氧化还原反应.TEM结果表明,传统石墨相氮化碳是由大块的（厚重的）片层堆积形成,而高温氮化合成的CNC-3则是由纳米薄片组成,这种形貌差异可能是因为活性前驱体（氨气和三聚氰氯）的使用 石墨相氮化碳是一种聚合物半导体材料(带隙宽度约为2.7 eV),具有独特的和可调控的光学和电子性质,能够作为半导体光催化剂用于驱动一系列光催化反应,在能源和环境领域具有潜在应用前景.利用简单的热聚合法,在空气或氮气中高温焙烧(500？700 oC)富氮前驱体可以合成氮化碳聚合物.通常,这些富氮前驱物含有三嗪单元(如三聚氰胺和三聚硫氰酸原料)或在热聚合过程中会生成三嗪单元(如氰胺和二聚氰胺原料).由于热聚合反应过程受到反应动力学限制,氮化碳半导体材料的聚合度和结晶度不高,且比表面积较小,使其在光催化反应过程中存在传质作用差、激子结合能高和光生载流子复合严重等问题,不利于光催化反应进行.本课题组发展了氮化碳光催化剂的合成新方法(高温氮化),该方法抑制了热聚合过程中三嗪中间体的快速分解,促进了氮化碳的聚合.我们将所制备的催化剂用于光催化分解水产氢反应,发现高温氮热反应制备的氮化碳样品(CNC)的催化性能显著优于传统氮化碳.傅立叶红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和13C固体核磁共振谱(13C NMR)的表征结果表明, CNC光催化剂具有与传统氮化碳类似的化学结构和组成(七嗪基本结构单元).然而,对于高温氮化热聚合方法制备得到的七嗪基氮化碳聚合物光催化性能增强的原因并不清楚.基于此,本文采用X射线粉末衍射(XRD)、场发射透射电镜(FE-TEM)、原子力显微镜(AFM)和比表面积(BET)测试等手段研究了不同制备方法得到的氮化碳基光催化剂在可见光光催化分解水产氢反应中催化性能差异的原因. XRD结果表明, CNC系列样品的XRD谱与体相氮化碳相似,具有石墨相氮化碳特征的层间堆积(002)衍射峰和面内重复单元(100)衍射峰.与传统石墨相氮化碳相比, CNC在27o附近的衍射峰发生明显偏移.其(002)晶面衍射峰从27.5o增大到27.8o,使(002)晶面间距从0.325 nm减小到0.322 nm.进一步观察发现, CNC系列样品与体相氮化碳相比,其衍射峰出现明显窄化,且衍射强度增加,表明由高温氮化热聚合法制得的产物具有更好的结晶度.通常,半导体晶体结构缺陷会阻碍光生载流子的快速迁移和分离,提高氮化碳聚合物的结晶度可有效改善其光催化氧化还原反应. TEM结果表明,传统石墨相氮化碳是由大块的(厚重的)片层堆积形成,而高温氮化合成的CNC-3则是由纳米薄片组成,这种形貌差异可能是因为活性前驱体(氨气和三聚氰 |
| Abstract_FL | A thermal nitridation route for the assembly and polymerization of molecular triazine units to hep‐tazine‐based covalent frameworks has been successfully established. The obtained conjugated car‐bon nitride polymers feature nanostructures that show enhanced photocatalytic reactivity for hy‐drogen production under visible light irradiation. |
| Author | 林珍珍 林励华 王心晨 |
| AuthorAffiliation | 福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室,福建福州350002 |
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| Author_FL | Xinchen Wang Lihua Lin Zhenzhen Lin |
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| ContentType | Journal Article |
| Copyright | Copyright © Wanfang Data Co. Ltd. All Rights Reserved. |
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| DBID | 2RA 92L CQIGP ~WA 2B. 4A8 92I 93N PSX TCJ |
| DOI | 10.1016/S1872-2067(15)60995-0 |
| DatabaseName | 维普_期刊 中文科技期刊数据库-CALIS站点 维普中文期刊数据库 中文科技期刊数据库- 镜像站点 Wanfang Data Journals - Hong Kong WANFANG Data Centre Wanfang Data Journals 万方数据期刊 - 香港版 China Online Journals (COJ) China Online Journals (COJ) |
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| Discipline | Chemistry |
| DocumentTitleAlternate | Thermal nitridation of triazine motifs to heptazine-based carbon nitride frameworks for use in visible light photocatalysis |
| DocumentTitle_FL | Thermal nitridation of triazine motifs to heptazine-based carbon nitride frameworks for use in visible light photocatalysis |
| EISSN | 1872-2067 |
| EndPage | 2094 |
| ExternalDocumentID | cuihuaxb201512004 666860627 |
| GrantInformation_xml | – fundername: 国家重点基础研究发展计划; 国家自然科学基金; 高等学校博士学科点专项科研基金; 福建省教育厅.This work was supported by the National Basic Research Program of China; the National Natural Science Foundation of China; the Specialized Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education; the Depart-ment of Education of Fujian Province in China funderid: (973计划,2013CB632405); (21425309,21033003); (20133514110003); (973 Program,2013CB632405); (21425309,21033003); (20133514110003); the Depart-ment of Education of Fujian Province in China |
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| ISSN | 0253-9837 |
| IngestDate | Thu May 29 04:06:07 EDT 2025 Wed Feb 14 10:23:02 EST 2024 |
| IsPeerReviewed | true |
| IsScholarly | true |
| Issue | 12 |
| Keywords | 产氢 Photocatalysis Hydrogen evolution 高温氮化 光催化 Polymerization 氮化碳 聚合反应 Thermal nitridation Carbon nitride |
| Language | Chinese |
| LinkModel | OpenURL |
| MergedId | FETCHMERGED-LOGICAL-c614-c26462c4f43e9f7a15fedb15d7b0b3d9520e95534025dd96805fd0a5960daa723 |
| Notes | A thermal nitridation route for the assembly and polymerization of molecular triazine units to heptazine-based covalent frameworks has been successfully established. The obtained conjugated carbon nitride polymers feature nanostructures that show enhanced photocatalytic reactivity for hydrogen production under visible light irradiation. Carbon nitride; Thermal nitridation; Polymerization; Photocatalysis; Hydrogen evolution 21-1195/O6 Zhenzhen Lin;Lihua Lin;Xinchen Wang（State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment, College of Chemistry, Fuzhou University, Fuzhou 35001）2, Fujian, China |
| PageCount | 6 |
| ParticipantIDs | wanfang_journals_cuihuaxb201512004 chongqing_primary_666860627 |
| PublicationCentury | 2000 |
| PublicationDate | 2015 |
| PublicationDateYYYYMMDD | 2015-01-01 |
| PublicationDate_xml | – year: 2015 text: 2015 |
| PublicationDecade | 2010 |
| PublicationTitle | 催化学报 |
| PublicationTitleAlternate | Chinese Journal of Catalysis |
| PublicationTitle_FL | Chinese Journal of Catalysis |
| PublicationYear | 2015 |
| Publisher | 福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室,福建福州,350002 |
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| Snippet | 石墨相氮化碳是一种聚合物半导体材料（带隙宽度约为2.7 e V）,具有独特的和可调控的光学和电子性质,能够作为半导体光催化剂用于驱动一系列光催化反应,在能源和环境领域具有潜在应用前景.利用简单的热聚合法,在空气或氮气中高温焙烧（500 700... 石墨相氮化碳是一种聚合物半导体材料(带隙宽度约为2.7 eV),具有独特的和可调控的光学和电子性质,能够作为半导体光催化剂用于驱动一系列光催化反应,在能源和环境领域具有潜在应用前景.利用简单的热聚合法,在空气或氮气中高温焙烧(500？700... |
| SourceID | wanfang chongqing |
| SourceType | Aggregation Database Publisher |
| StartPage | 2089 |
| SubjectTerms | 产氢 光催化 氮化碳 聚合反应 高温氮化 |
| Title | 高温氮化热聚合法制备氮化碳框架材料用于可见光光催化反应 |
| URI | http://lib.cqvip.com/qk/93027X/201512/666860627.html https://d.wanfangdata.com.cn/periodical/cuihuaxb201512004 |
| Volume | 36 |
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