高效 CeO2-MnOx-Al2O3催化剂的制备、表征及催化消除 NO性能
机动车在给人类生活带来便利的同时,也造成了严重的大气污染.其尾气净化成为人们关注的焦点.一氧化氮（NO）、一氧化碳（CO）和碳氢化合物（HCs）是机动车尾气中的三大典型污染物,主要通过三效催化（TWC）技术进行脱除. TWC技术涉及几个重要的催化反应,其中 CO催化还原 NO由于能够同时消除 CO和 NO两种污染物而引起研究者的极大关注.研究表明,负载型贵金属催化剂在该反应中显示出优异的催化性能,但存在资源匮乏、价格昂贵以及热稳定性欠佳等不足.因此,低价、高效的过渡金属氧化物催化剂成为近年研究重点.稀土金属氧化物 CeO2由于具有良好的氧化还原性能、较高的储释氧容量以及丰富的表面氧空位而被广泛...
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| Published in | 催化学报 Vol. 37; no. 8; pp. 1369 - 1380 |
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| Main Author | |
| Format | Journal Article |
| Language | Chinese |
| Published |
中国科学院重庆绿色智能技术研究院，中国科学院水库水环境重点实验室，重庆 400714%南京大学化学化工学院，介观化学教育部重点实验室，江苏南京 210093
2016
南京大学现代分析中心，江苏省机动车尾气污染控制重点实验室，江苏南京 210093%重庆文理学院，环境材料与修复技术重庆市重点实验室，重庆 402160 |
| Subjects | |
| Online Access | Get full text |
| ISSN | 0253-9837 1872-2067 |
| DOI | 10.1016/S1872-2067(15)61098-1 |
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| Abstract | 机动车在给人类生活带来便利的同时,也造成了严重的大气污染.其尾气净化成为人们关注的焦点.一氧化氮（NO）、一氧化碳（CO）和碳氢化合物（HCs）是机动车尾气中的三大典型污染物,主要通过三效催化（TWC）技术进行脱除. TWC技术涉及几个重要的催化反应,其中 CO催化还原 NO由于能够同时消除 CO和 NO两种污染物而引起研究者的极大关注.研究表明,负载型贵金属催化剂在该反应中显示出优异的催化性能,但存在资源匮乏、价格昂贵以及热稳定性欠佳等不足.因此,低价、高效的过渡金属氧化物催化剂成为近年研究重点.稀土金属氧化物 CeO2由于具有良好的氧化还原性能、较高的储释氧容量以及丰富的表面氧空位而被广泛用于 CO催化还原 NO反应.研究表明,对 CeO2进行离子掺杂可进一步增大其比表面积,改善其氧化还原性能和储释氧容量.并且,我们在先前的研究中还发现,将具有多种可变价态的钛离子或锡离子掺入 CeO2晶格由于掺杂离子能与 Ce4＋/Ce3＋发生电子转移而更有利于改善 CeO2的理化性质.此外,锰氧化物（MnOx）在氧化还原气氛中容易实现不同价态之间的切换,从而在一些重要的氧化还原反应中表现出优异的催化性能.近年来,有研究者将 CeO2与 MnOx相结合制备了 CeO2-MnOx催化剂用于 NO消除、碳烟燃烧和挥发性有机物（VOCs）氧化等反应,并取得一些有意义的结果.然而,对于实际应用来说, CeO2-MnOx催化剂存在比表面积偏小等不足.众所周知,γ-Al2O3是一种常用的具有高比表面积和高热稳定性的催化剂载体材料,可有效增大催化剂比表面积.我们前期研究结果表明,通过共沉淀法将 Al3＋掺入铈基复合氧化物的晶格相比于以γ-Al2O3为载体更有利于改善铈基复合氧化物的理化性质和催化性能.因此,我们通过简单的氨水反滴加共沉淀法制备了一系列 CeO2-MnOx-Al2O3（Ce：Mn：Al摩尔比=6：4：x,x =0.25,0.5,1,2）复合氧化物催化剂用于 CO催化还原 NO反应.并运用 X射线衍射、拉曼光谱、氮气物理吸附、氢气程序升温还原、X射线光电子能谱以及原位漫反射红外光谱等表征技术对上述催化剂进行了系统分析.重点考察了 Al3＋掺杂量对 CeO2-MnOx-Al2O3复合氧化物催化剂理化性质和催化性能的影响.结果表明,在 CeO2-MnOx复合氧化物中掺入少量 Al3＋会导致其晶粒尺寸减小,从而增大其比表面积和孔体积 |
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| AbstractList | 机动车在给人类生活带来便利的同时,也造成了严重的大气污染.其尾气净化成为人们关注的焦点.一氧化氮(NO)、一氧化碳(CO)和碳氢化合物(HCs)是机动车尾气中的三大典型污染物,主要通过三效催化(TWC)技术进行脱除. TWC技术涉及几个重要的催化反应,其中 CO催化还原 NO由于能够同时消除 CO和 NO两种污染物而引起研究者的极大关注.研究表明,负载型贵金属催化剂在该反应中显示出优异的催化性能,但存在资源匮乏、价格昂贵以及热稳定性欠佳等不足.因此,低价、高效的过渡金属氧化物催化剂成为近年研究重点.稀土金属氧化物 CeO2由于具有良好的氧化还原性能、较高的储释氧容量以及丰富的表面氧空位而被广泛用于 CO催化还原 NO反应.研究表明,对 CeO2进行离子掺杂可进一步增大其比表面积,改善其氧化还原性能和储释氧容量.并且,我们在先前的研究中还发现,将具有多种可变价态的钛离子或锡离子掺入 CeO2晶格由于掺杂离子能与 Ce4+/Ce3+发生电子转移而更有利于改善 CeO2的理化性质.此外,锰氧化物(MnOx)在氧化还原气氛中容易实现不同价态之间的切换,从而在一些重要的氧化还原反应中表现出优异的催化性能.近年来,有研究者将 CeO2与 MnOx相结合制备了 CeO2-MnOx催化剂用于 NO消除、碳烟燃烧和挥发性有机物(VOCs)氧化等反应,并取得一些有意义的结果.然而,对于实际应用来说, CeO2-MnOx催化剂存在比表面积偏小等不足.众所周知,γ-Al2O3是一种常用的具有高比表面积和高热稳定性的催化剂载体材料,可有效增大催化剂比表面积.我们前期研究结果表明,通过共沉淀法将 Al3+掺入铈基复合氧化物的晶格相比于以γ-Al2O3为载体更有利于改善铈基复合氧化物的理化性质和催化性能.因此,我们通过简单的氨水反滴加共沉淀法制备了一系列 CeO2-MnOx-Al2O3(Ce：Mn：Al摩尔比=6：4：x,x =0.25,0.5,1,2)复合氧化物催化剂用于 CO催化还原 NO反应.并运用 X射线衍射、拉曼光谱、氮气物理吸附、氢气程序升温还原、X射线光电子能谱以及原位漫反射红外光谱等表征技术对上述催化剂进行了系统分析.重点考察了 Al3+掺杂量对 CeO2-MnOx-Al2O3复合氧化物催化剂理化性质和催化性能的影响.结果表明,在 CeO2-MnOx复合氧化物中掺入少量 Al3+会导致其晶粒尺寸减小,从而增大其比表面积和孔体积 机动车在给人类生活带来便利的同时,也造成了严重的大气污染.其尾气净化成为人们关注的焦点.一氧化氮（NO）、一氧化碳（CO）和碳氢化合物（HCs）是机动车尾气中的三大典型污染物,主要通过三效催化（TWC）技术进行脱除. TWC技术涉及几个重要的催化反应,其中 CO催化还原 NO由于能够同时消除 CO和 NO两种污染物而引起研究者的极大关注.研究表明,负载型贵金属催化剂在该反应中显示出优异的催化性能,但存在资源匮乏、价格昂贵以及热稳定性欠佳等不足.因此,低价、高效的过渡金属氧化物催化剂成为近年研究重点.稀土金属氧化物 CeO2由于具有良好的氧化还原性能、较高的储释氧容量以及丰富的表面氧空位而被广泛用于 CO催化还原 NO反应.研究表明,对 CeO2进行离子掺杂可进一步增大其比表面积,改善其氧化还原性能和储释氧容量.并且,我们在先前的研究中还发现,将具有多种可变价态的钛离子或锡离子掺入 CeO2晶格由于掺杂离子能与 Ce4＋/Ce3＋发生电子转移而更有利于改善 CeO2的理化性质.此外,锰氧化物（MnOx）在氧化还原气氛中容易实现不同价态之间的切换,从而在一些重要的氧化还原反应中表现出优异的催化性能.近年来,有研究者将 CeO2与 MnOx相结合制备了 CeO2-MnOx催化剂用于 NO消除、碳烟燃烧和挥发性有机物（VOCs）氧化等反应,并取得一些有意义的结果.然而,对于实际应用来说, CeO2-MnOx催化剂存在比表面积偏小等不足.众所周知,γ-Al2O3是一种常用的具有高比表面积和高热稳定性的催化剂载体材料,可有效增大催化剂比表面积.我们前期研究结果表明,通过共沉淀法将 Al3＋掺入铈基复合氧化物的晶格相比于以γ-Al2O3为载体更有利于改善铈基复合氧化物的理化性质和催化性能.因此,我们通过简单的氨水反滴加共沉淀法制备了一系列 CeO2-MnOx-Al2O3（Ce：Mn：Al摩尔比=6：4：x,x =0.25,0.5,1,2）复合氧化物催化剂用于 CO催化还原 NO反应.并运用 X射线衍射、拉曼光谱、氮气物理吸附、氢气程序升温还原、X射线光电子能谱以及原位漫反射红外光谱等表征技术对上述催化剂进行了系统分析.重点考察了 Al3＋掺杂量对 CeO2-MnOx-Al2O3复合氧化物催化剂理化性质和催化性能的影响.结果表明,在 CeO2-MnOx复合氧化物中掺入少量 Al3＋会导致其晶粒尺寸减小,从而增大其比表面积和孔体积 |
| Abstract_FL | A series of CeO2‐MnOx‐Al2O3 mixed oxide catalysts (Ce:Mn:Al mole ratio=6:4:x, x=0.25, 0.5, 1, 2) were prepared by a simple one‐step inverse co‐precipitation method to investigate the influence of the incorporation of Al3+ into CeO2‐MnOx mixed oxides. CeO2‐MnOx, CeO2‐Al2O3, and MnOx‐Al2O3 mixed oxides, and CeO2 were prepared by the same method for comparison. The samples were characterized by XRD, Raman, N2 physisorption, H2‐TPR, XPS, and in situ DRIFTS. The catalytic re‐duction of NO by CO was chosen as a model reaction to evaluate the catalytic performance. The incorporation of a small amount of Al3+into CeO2‐MnOx mixed oxides resulted in a decrease of crys‐tallite size, with the increase of the BET specific surface area and pore volume, as well as the in‐crease of Ce3+and Mn4+. The former benefits good contact between catalyst and reactants, and the latter promotes the adsorption of CO and the desorption, conversion and dissociation of adsorbed NO. All these enhanced the catalytic performance for the NO+CO model reaction. A reaction mecha‐nism was proposed to explain the excellent catalytic performance of CeO2‐MnOx‐Al2O3 catalysts for NO reduction by CO. |
| Author | 姚小江 李露露 邹伟欣 虞硕涵 安继斌 李红丽 杨复沫 董林 |
| AuthorAffiliation | 中国科学院重庆绿色智能技术研究院中国科学院水库水环境重点实验室,重庆400714 南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室,江苏南京210093 南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室,江苏南京210093 重庆文理学院环境材料与修复技术重庆市重点实验室,重庆402160 |
| AuthorAffiliation_xml | – name: 中国科学院重庆绿色智能技术研究院，中国科学院水库水环境重点实验室，重庆 400714%南京大学化学化工学院，介观化学教育部重点实验室，江苏南京 210093; 南京大学现代分析中心，江苏省机动车尾气污染控制重点实验室，江苏南京 210093%重庆文理学院，环境材料与修复技术重庆市重点实验室，重庆 402160 |
| Author_FL | Lulu Li Lin Dong Hongli Li Weixin Zou Xiaojiang Yao Shuohan Yu Fumo Yang Jibin An |
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| ContentType | Journal Article |
| Copyright | Copyright © Wanfang Data Co. Ltd. All Rights Reserved. |
| Copyright_xml | – notice: Copyright © Wanfang Data Co. Ltd. All Rights Reserved. |
| DBID | 2RA 92L CQIGP ~WA 2B. 4A8 92I 93N PSX TCJ |
| DOI | 10.1016/S1872-2067(15)61098-1 |
| DatabaseName | 维普_期刊 中文科技期刊数据库-CALIS站点 中文科技期刊数据库-7.0平台 中文科技期刊数据库- 镜像站点 Wanfang Data Journals - Hong Kong WANFANG Data Centre Wanfang Data Journals 万方数据期刊 - 香港版 China Online Journals (COJ) China Online Journals (COJ) |
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| Discipline | Chemistry |
| DocumentTitleAlternate | Preparation, characterization, and catalytic performance of high efficient CeO2-MnOx-Al2O3 catalysts for NO elimination |
| DocumentTitle_FL | Preparation, characterization, and catalytic performance of high efficient CeO2-MnOx-Al2O3 catalysts for NO elimination |
| EISSN | 1872-2067 |
| EndPage | 1380 |
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| GrantInformation_xml | – fundername: the National Natural Science Foundation of China; the Open Project Program of Chongqing Key Laboratory of Environmental Materials and Remediation Technology from Chongqing University of Arts and Sciences; the Open Project Program of Beijing National Laboratory for Molecular Sciences; the Open Project Program of Jiangsu Key Laboratory of Vehicle Emissions Control; the Open Project Program of Chongqing Key Laboratory of Catalysis and Functional Organic Molecules from Chongqing Technology and Business University; the Chongqing Science&Technology Commission (cstc2014pt-gc20002)基金来源:国家自然科学基金; 重庆文理学院环境材料与修复技术重庆市重点实验室开放课题; 北京分子科学国家实验室开放课题; 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室开放课题; 重庆工商大学催化与功能有机分子重庆市重点实验室开放课题; 重庆市科学技术委员会项目 funderid: (21507130); (CEK1405); (20140142); (OVEC001); (1456029); (21507130); (CEK1405); (20140142); (OVEC001); (1456029); (cstc2014pt-gc20002) |
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| ISSN | 0253-9837 |
| IngestDate | Thu May 29 04:06:08 EDT 2025 Wed Feb 14 10:23:37 EST 2024 |
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| Issue | 8 |
| Keywords | 铈基复合氧化物 Incorporation Ceria-based mixed oxide 掺杂 吸附性质 Electron interaction 电子相互作用 NO elimination Adsorption property NO消除 |
| Language | Chinese |
| LinkModel | OpenURL |
| MergedId | FETCHMERGED-LOGICAL-c613-a5111300bd7af19291c33d078dd6986f04467d7faa16862fd32aa2e7cf93733b3 |
| Notes | Ceria-based mixed oxide; Incorporation; Electron interaction; Adsorption property; NO elimination Xiaojiang Yao,Lulu Li,Weixin Zou,Shuohan Yu,Jibin An,Hongli Li,Fumo Yang,Lin Dong（a Key Laboratory of Reservoir Aquatic Environm ent of CAS, Chongqing Institute of Green and In te llig e nt Technology, Chinese Academy of Sciences,Chongqing 400714, Chinab Key Laboratory of Mesoscopic Chemistry of MOE, School of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing University, Nanjing 210093, Jiangsu, Chinac Jiangsu Key Laboratory of Vehicle Emissions Control, Center of Modern Analysis, Nanjing University, Nanjing 210093, Jiangsu, Chinad Chongqing Key Laboratory of Environm ental Materials and Remediation Technology, Chongqing University of A rts and Sciences, Chongqing 402160,China） 21-1195/O6 A series of CeO2‐MnOx‐Al2O3 mixed oxide catalysts （Ce：Mn：Al mole ratio=6：4：x, x=0.25, 0.5, 1, 2） were prepared by a simple one‐step inverse co‐precipitation method to investigate the influence of the incorporation of Al3＋ into CeO2‐MnOx |
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| PublicationDate | 2016 |
| PublicationDateYYYYMMDD | 2016-01-01 |
| PublicationDate_xml | – year: 2016 text: 2016 |
| PublicationDecade | 2010 |
| PublicationTitle | 催化学报 |
| PublicationTitleAlternate | Chinese Journal of Catalysis |
| PublicationYear | 2016 |
| Publisher | 中国科学院重庆绿色智能技术研究院，中国科学院水库水环境重点实验室，重庆 400714%南京大学化学化工学院，介观化学教育部重点实验室，江苏南京 210093 南京大学现代分析中心，江苏省机动车尾气污染控制重点实验室，江苏南京 210093%重庆文理学院，环境材料与修复技术重庆市重点实验室，重庆 402160 |
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| SourceID | wanfang chongqing |
| SourceType | Aggregation Database Publisher |
| StartPage | 1369 |
| SubjectTerms | NO消除 吸附性质 掺杂 电子相互作用 铈基复合氧化物 |
| Title | 高效 CeO2-MnOx-Al2O3催化剂的制备、表征及催化消除 NO性能 |
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