V2O5-WO3/TiO2-ZrO2脱硝催化剂中ZrO2和WO3的促进作用：催化性能、形态及反应机理

商业选择性催化还原（SCR）催化剂成分主要有V2O5,WO3和TiO2,但适用温度窗口较窄（300-400℃）,使得实际操作过程中活性较低.目前,过渡金属广泛应用于催化剂制备中以提高其催化活性.相比于纯TiO2和ZrO2载体,TiO2-ZrO2具有较高的热稳定性以及较多的酸位,虽然有关TiO2-ZrO2为载体的催化剂研究较多,但未与商业催化剂进行对比研究.而针对NH3-SCR脱硝机理的实验研究也存在一些争议,主要原因归为以下两方面：（1）多数催化剂不同会直接导致催化剂的活性酸位不同;（2）不同NH3-SCR脱硝催化剂的起活温度不同.同时,NH3和NO在反应温度的吸附情况仍需要进一步研究.因此,...

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Published in催化学报 Vol. 37; no. 11; pp. 1918 - 1930
Main Author 张亚平 王龙飞 李娟 张会岩 徐海涛 肖睿 杨林军
Format Journal Article
LanguageChinese
Published 东南大学能源与环境学院，能源热转换及其过程测控教育部重点实验室，江苏南京 210096%东南大学能源与环境学院，能源热转换及其过程测控教育部重点实验室，江苏南京 210096 2016
南京宇行环保科技有限公司，江苏南京 211102
Subjects
三氧化钨
二氧化锆
原位漫反射红外
反应机理
氨气选择性催化还原
Zirconia
Tungsten oxide
Selective catalytic reduction by ammonia
反应机理
氨气选择性催化还原
Reaction mechanism
三氧化钨
Fourier-transform spectroscopy
原位漫反射红外
In situ infrared diffuse-reflectance
二氧化锆
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Summary:商业选择性催化还原（SCR）催化剂成分主要有V2O5,WO3和TiO2,但适用温度窗口较窄（300-400℃）,使得实际操作过程中活性较低.目前,过渡金属广泛应用于催化剂制备中以提高其催化活性.相比于纯TiO2和ZrO2载体,TiO2-ZrO2具有较高的热稳定性以及较多的酸位,虽然有关TiO2-ZrO2为载体的催化剂研究较多,但未与商业催化剂进行对比研究.而针对NH3-SCR脱硝机理的实验研究也存在一些争议,主要原因归为以下两方面：（1）多数催化剂不同会直接导致催化剂的活性酸位不同;（2）不同NH3-SCR脱硝催化剂的起活温度不同.同时,NH3和NO在反应温度的吸附情况仍需要进一步研究.因此,有必要深入探究NH3-SCR脱硝机理,以解决现行研究中存在的问题.本文首先采用共沉淀法制备摩尔比为1：1的TiO2-ZrO2固溶体,并分步浸渍不同质量比的WO3和1%V2O5,最终得到一系列1%V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2.然后通过X射线衍射（XRD）和比表面积测试（BET）、程序升温还原（TPR）、原位漫反射红外光谱（in situ DRIFTS）研究了WO3和ZrO2对催化性能的影响以及V2O5-WO3/TiO2-ZrO2催化剂的反应机理.N2物理吸附结果表明,WO3的添加使得催化剂孔结构的热稳定性有所提高,同时随着WO3含量增加催化剂的比表面积逐渐减小,但仍高于V2O5/TiO2-ZrO2催化剂;ZrO2对催化剂比表面积增大效果比较明显.结合XRD结果表明,WO3能促进金属氧化物在载体上的分散;相比于V2O5-WO3/TiO2催化剂,ZrO2有利于活性组分的分散负载.比较系列V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2的氨吸附情况,发现WO3的添加增加了Bronsted酸的稳定性,其中以9%WO3的效果最显著.催化剂氨吸附中间物种（–NH2）的发现,证实了WO3添加促进了NH3的活化,有利于脱硝反应的进行.SCR反应结果显示,V2O5-9%WO3/TiO2-ZrO2催化剂在300–450 ℃时NOx转化效率最优,并发现O2的存在促进了NOx的转化.采用in situ DRIFTS研究了V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2催化剂脱硝机理,300和350 ℃时NH3,NO,NO＋O2吸附情况表明,在真实的反应温度下,脱硝过程中的活性中心为Lewis酸中心,Bronsted酸中心的NH4＋极易从催化剂表面脱附,无
Bibliography:Yaping Zhang,Longfei Wang,Juan Li,Huiyan Zhang,Haitao Xu,Rui Xiao,linjun Yang（1.Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, Jiangsu, China; 2. Nanjing Yuhang Environmental Technology Company, Nanjing 211102,Jiangsu, China）
Zirconia; Tungsten oxide; Selective catalytic reduction by ammonia; In situ infrared diffuse-reflectance; Fourier-transform spectroscopy; Reaction mechanism
V2O5/TiO2-ZrO2 catalysts containing various amounts of WO3 were synthesized.The catalyst morphologies,catalytic performances,and reaction mechanisms in the selective catalytic reduction of NOx by NH3 were investigated using in situ diffuse-reflectance infrared Fourier-transform spectroscopy,temperature-programmed reduction（TPR）,X-ray diffraction,and the Brunauer-Emmett-Teller（BET） method.The BET surface area of the triple oxides increased with increasing ZrO2 doping but gradually decreased with increasing WO3 loading.Addition of s
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.1016/S1872-2067(16)62510-X